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潘磊，秦华，张文睿，李炳弢
（中国石化勘探分公司研究院，四川 成都 610041）
川东南地区位于四川盆地川东高陡构造带和川南中低缓构造带，包括涪陵、綦江等外围区块，其海相碳酸盐岩气藏已成为油气勘探的重要领域。该地区多口井在长兴组（P2ch）和飞仙关组（T1f）台缘礁滩、台洼内浅滩及茅口组岩溶缝洞、热液白云岩领域获得工业气流。前人针对该区及邻区气源进行了大量研究[1-5]，但是具体来自哪套、是否混源存在争议，多数研究认为其类型为原油裂解气。前人应用茅口组天然气ln（C1/C2）与ln（C2/C3）图版、包裹体及储层沥青研究认为，川东地区茅口组主要为原油裂解气。笔者通过优化使用天然气地化数据，并结合烃源岩背景、古油藏证据分析等地质手段，对川东南二叠系—三叠系碳酸盐岩气藏气源及成因类型进行分析，为后期勘探研究提供参考。
1.1 沉积背景
四川盆地长兴组沉积期整体发育碳酸盐岩台地沉积体系，在川东北发育开江—梁平陆棚，平面上呈“V”型，向北西广元方向开口且水体逐渐变深，向南东万县方向收敛且水体逐渐变浅，在该陆棚两侧发育大型台缘礁滩相沉积（见图1）。飞仙关组沉积继承了长兴组沉积格局与古地貌。
图1 四川盆地长兴组沉积相
1.2 烃源岩特征
川东南地区发育下志留统龙马溪组泥页岩、下二叠统茅口组灰泥灰岩与上二叠统吴家坪组/龙潭组暗色泥岩3套主力烃源岩（见图2）。
图2 川东南地区地层综合柱状图
龙马溪组烃源岩位于龙一段，岩性为灰黑色碳质泥岩、碳质页岩，为局限深水陆棚相沉积。干酪根碳同位素值（δ13C）在-30.0‰左右，有机质类型以Ⅰ型为主，少量Ⅱ1型，总有机碳质量分数（TOC）大于0.5%的泥页岩厚度为80～120 m，TOC>2.0%的泥页岩厚度为35～45 m，镜质组反射率（Ro）为 2.2%～3.1%，平均 2.6%。
茅口组烃源岩多分布于茅一段，岩性为富含有机质的灰泥灰岩、瘤状灰岩，为浅海台地相沉积。茅口组δ13C分布范围较广，为-26.8‰～-30.1‰，有机质类型以Ⅱ1型和Ⅱ2型为主，少量Ⅰ型。该套烃源岩厚度为60～100 m，整体东厚西薄。TOC为0.4%～1.3%，平均0.5%～0.6%（涪陵南部地区TOC>1.0%），Ro平均2.2%。
前人对吴家坪组烃源岩多有研究[6-8]，它分布于该组中下部，为一套浅水陆棚相深灰色泥质灰岩、灰黑色碳质泥岩，向北西广元方向过渡为深水陆棚相碳酸盐岩夹硅质泥页岩，向南部綦江地区过渡为龙潭组滨岸沼泽相煤系地层。研究区北部厚度多大于50 m，中、南部为11～48m（多小于25 m），整体北厚南薄。涪陵地区及其北部的δ13C大多轻于-26.0‰，有机质类型以Ⅱ2型为主，少量Ⅱ1型；
南部綦江地区龙潭组δ13C大多重于-26.0‰，部分重至-23.4‰，有机质类型为Ⅲ型。涪陵地区TOC平均2.90%，泰来地区TOC平均1.50%，永兴地区TOC平均0.23%，南部綦江地区因含煤线，局部层段TOC可高达10.00%以上，Ro平均2.1%。
3套烃源岩的发育以龙马溪组最好，吴家坪组/龙潭组次之，茅口组相对较差。
1.3 天然气地化特征
1.3.1 天然气组分特征
川东南地区飞仙关组已发现气藏仅分布于涪陵地区北部开江—梁平陆棚南侧的台缘礁滩相带，而长兴组气藏除分布于该相带外，还分布于涪陵中部及綦江地区台洼内浅滩相带。川东南地区二叠系—三叠系碳酸盐岩气藏地球化学参数见表1。
表1 川东南地区二叠系—三叠系碳酸盐岩气藏地球化学参数
飞仙关组和长兴组烷烃气体积分数为51.35%～85.98%，平均74.79%；
C2H6体积分数一般低于0.20%，平均0.11%；
C3H8体积分数多低于可检测下限。非烃气以CO2和H2S为主，N2次之。CO2体积分数为5.38%～32.27%，平均15.97%；
H2S体积分数为1.310%～21.710%，平均6.043%（仅LS1井为0.004%），飞仙关组H2S体积分数明显高于长兴组；
N2体积分数为0.47%～10.21%，平均3.09%。
茅三段气藏分为热液白云岩气藏与岩溶缝洞气藏，前者分布于涪陵中部和南部，后者分布于涪陵北部及綦江地区，茅口组与飞仙关组、长兴组在气组分上存在较大差异。茅口组烷烃气体积分数更高、湿度略大、具有二分性，热液白云岩气藏含H2S，岩溶缝洞气藏不含H2S。茅三段烷烃气体积分数为46.71%～99.31%，平均81.68%，非烃气体积分数0.38%～51.48%，平均18.07%。烷烃气中CH4占比99.0%以上，重烃气（C2+）体积分数低。热液白云岩气藏中C2H6体积分数平均0.11%，岩溶缝洞气藏中C2H6体积分数平均0.35%。非烃气中CO2体积分数为0～51.48%，平均14.62%；
N2体积分数为0.38%～13.54%，平均2.75%。
根据戴金星[9]提出的天然气藏H2S体积分数分类标准，川东南地区长兴组、飞仙关组气藏以高含H2S气藏为主，含H2S气藏次之，茅三段热液白云岩气藏为含H2S气藏，岩溶缝洞气藏则为不含H2S气藏。
1.3.2 碳、氢同位素特征
飞仙关组气藏的甲烷碳同位素值（δ13C1）较轻，平均-34.7‰，乙烷碳同位素值（δ13C2）不可测。长兴组和茅三段岩溶缝洞气藏的δ13C1较重，平均-31.0‰；
茅三段热液白云岩气藏的δ13C1最重，平均-28.9‰。其中，7个样品的δ13C2可测，平均-30.6‰，3个样品出现δ13C1>δ13C2倒转现象。川东南地区二叠系—三叠系气藏的δ13C2分布不均，茅三段热液白云岩气藏的δ13C2较重，平均-28.8‰；
长兴组和茅三段岩溶缝洞气藏的δ13C2较轻，平均-31.4‰。7个样品的氢同位素值（δ2D）介于-113.0‰～-124.0‰，平均-118.7‰，仅 1个样品的 δ2D略轻（YX1 井，-136.1‰）。
2.1 地化数据识别气源适用性分析
由于重烃气相对CH4更易被硫酸盐热化学还原（TSR）反应消耗[10-12]，在 C2H6等重烃组分被消耗至极限后（一般体积分数小于0.1%）CH4才开始被消耗。但高—过成熟阶段烷烃气中C2H6等重烃组分的体积分数较小，故遭受TSR严重改造的烷烃气多以CH4被消耗为主。由于被TSR改造至较重的极少量重烃在后期极易混入少量较轻的重烃组分，因此往往不能表现出明显偏重和极高的干燥系数。遭受TSR严重改造气藏（一般为油型气）的δ13C1和δ13C2均发生变重，且δ13C2变重更明显，这是因为靠后组分相对本组分被消耗更彻底。例如，普光气田长兴组和飞仙关组气藏气源均为来自吴家坪组的油型气，因遭受TSR改造，残余极少量的 δ13C2发生变重，重达-23.87‰（PG9井，长兴组6 110～6 130 m）[13]，明显重于-28.0‰，残余 δ13C1在-33.0‰～-30.0‰，而表现为高—过成熟煤型气特征。
平面上，研究区气藏受TSR改造的井主要在涪陵北部，其次是涪陵南部，綦江地区的井均未受TSR改造。纵向上，长兴组和飞仙关组气藏均受TSR改造（綦江地区除外），茅口组热液白云岩气藏（涪陵南部）遭受TSR改造，岩溶缝洞气藏（涪陵北部与綦江地区）未遭受TSR改造。飞仙关组气藏遭受TSR改造程度最大，长兴组气藏次之，茅口组热液白云岩气藏较弱。飞仙关组气藏遭受TSR改造的原因是飞仙关组自身富含SO42-流体。长兴组尽管不含SO42-流体，但存在古地貌凸起，其在飞仙关组沉积早期，因地层差异压实作用导致飞仙关组卤水侧向充注而富含SO42-流体。綦江地区无明显古地貌凸起，缺少SO42-流体。茅口组2种气藏中仅热液白云岩气藏遭受TSR改造，可能与储层渗透性更好，后期更易于沟通富含SO42-流体的地层有关。
飞仙关组气藏H2S体积分数大于长兴组气藏，表明受TSR改造更严重，但长兴组气藏的δ13C1偏重更明显（即CH4被消耗占比大）。结合飞仙关组δ13C1相对理论值变重程度较小的事实认为，尽管飞仙关组气藏受TSR改造更严重，但被消耗的主要为液态烃与重烃气（CH4被消耗占比小），而长兴组气藏主要为CH4被消耗。因此推测TSR反应时，飞仙关组储层中液态烃丰度更高。
由于遭受TSR严重改造的高—过成熟烷烃气一般以CH4被消耗为主，因此若仅有气态烃参与TSR改造时，理论上可通过H2S体积分数计算CH4被消耗的占比，分析δ13C1变重程度，恢复原始气δ13C来进一步判断气源。事实上，现今气藏中H2S体积分数可能发生变化，C2H6被TSR反应消耗至极限后极易受混合作用影响，且往往有部分H2S来自早期液态烃参与TSR改造，这些均增加了恢复原始气δ13C的难度。
受TSR严重改造的气藏，在判别成因时要谨慎使用地化数据，可考虑使用不易遭受TSR改造影响的δ2D作为辅助识别参数。对已遭受TSR改造的气藏地化数据，可用类比法统计邻区数据，恢复δ13C后使用。如普光气田因 TSR 改造 δ13C1增重 2.0‰～4.0‰[7]，根据H2S体积分数等综合推测，川东南海相气藏因TSR改造δ13C1变重程度应与普光接近，故可将川东南上述气藏δ13C恢复至原始值后帮助确定气源。另外，利用烃源岩背景比较法、成藏要素分析法等直接确定气源。
干酪根初期裂解气与原油裂解气的区分，一般使用 Prinzhofer等[14]提出的 ln（C1/C2）与 ln（C2/C3）、δ13C2-δ13C3与ln（C2/C3）图版。国内许多研究者利用该图版成功识别了这2类气[15-16]。一些研究者多据此认为，川东北普光、元坝气田及川东南长兴组、飞仙关组气藏以原油裂解气为主。笔者认为，因本区上述气藏无论气组分结构还是烷烃气碳同位素组成结构均因遭受TSR改造发生改变，且在该过程中烃类各组分变化比例不同，并不适用该图版，需结合干酪根类型、古油藏证据、高温裂解成气证据、运移证据等综合判断。
2.2 气源分析
2.2.1 烷烃气来源
有机成因的原生型烷烃气，一般利用生烃母质继承效应和碳同位素热动力学分馏效应判断干酪根有机质类型与热演化程度[17]，进而识别气源。研究区δ13C2可测样品的δ13C2轻于-28.0‰，表现为油型气特征；
δ13C1则重于-32.0‰（飞仙关组气除外），表现为过成熟煤型气特征。上述结论出现矛盾，且57%的样品出现δ13C1>δ13C2或 δ13C2>δ13C3倒转现象（δ13C3为丙烷碳同位素值），表明气藏经历了改造或混源作用，所以不能直接用地化数据判断研究区气藏的成因类型。
烷烃气δ2D主要受生烃母质沉积时水体盐度和演化程度控制[18]，生烃母质类型与后期改造作用对δ2D影响较小。研究区仅YX1井茅口组δ2D较轻（-136.1‰），其他样品δ2D在-114.0‰～-124.0‰，明显重于普光气田长兴组、飞仙关组（δ2D平均-136.0‰）及元坝气田长兴组（δ2D平均-129.0‰），表明原始沉积盐度相对更高，可能与沉积环境更局限有关，分布集中表明烷烃气来源较单一。由于本区龙马溪组自生自储气δ2D多在-150.0‰左右[19]，故除上述YX1井茅口组因靠近深大断裂和龙马溪组烃源岩相对发育区可能混有约50%龙马溪组气，其他样品均可排除气源来自龙马溪组。
类比分析认为，研究区烷烃气δ13C1变重程度与普光气田接近（4.0‰左右），恢复后为-35.0‰左右，与川东南飞仙关组气接近（CH4基本未受TSR改造影响），且与吴家坪组烃源岩的生气演化程度吻合较好，明显轻于茅一段自生自储气。涪陵南YH1井茅一段δ13C1为-31.3‰，与茅一段干酪根的δ13C均值-28.1‰接近，这可能是由于直接来自干酪根裂解，未经历多次分馏，导致瑞利分馏效果不明显。
综上所述，川东南地区3套主力烃源岩干酪根有机质类型均为生油型（綦江地区龙潭组为煤系地层除外），因此研究区气藏均为油型气（綦江地区为煤型气）。结合产层位置及吴家坪组烃源岩指标总体好于茅一段，与长兴组、飞仙关组储层形成“棚生缘储、侧向运移”的良好成藏组合关系，与茅三段顶部储层存在“新生古储”、侧向就近运移至茅三段储层、或借助小断层形成“源储对接”，而茅一段与龙马溪组油气向上运移较困难、需纵向穿过上百米厚的致密碳酸盐岩的事实，判断上述气藏气源主要来自吴家坪组烃源岩（綦江地区气源主要来自龙潭组）。
此外，川东南碳酸盐岩气藏多为异常高压气藏，地层压力系数大于1.8，茅三段之下地层压力系数多低于该值，表明气源来自茅一段及之下地层的可能性较小。
2.2.2 非烃气来源
本文主要讨论H2S与CO2来源。由于TSR反应是地层产生高体积分数H2S的唯一方式，许多气藏高体积分数H2S均为TSR反应导致[20]。长兴组和飞仙关组气藏H2S体积分数多高于5.0%，部分长兴组和茅口组气藏H2S体积分数略低于5.0%，均为TSR成因[21]。綦江地区气藏及涪陵北部茅三段岩溶缝洞气藏不含H2S（未遭受TSR改造），川东南地区二叠系—三叠系其他含H2S气藏均发生TSR改造[21]，表明部分CO2来源于TSR反应。但其δ13C分布较分散，CO2碳同位素值与CO2，H2S体积分数差存在一定的相关性（见图3），且差值较大的偏重更明显，表明部分CO2来自改造过程中酸岩反应生成的CO2。
图3 CO2碳同位素值与CO2，H2S体积分数差的关系
2.3 天然气成因类型识别
狭义的原油裂解气一般指古油藏裂解气，广义的原油裂解气还包括干酪根降解产生的分散液态烃晚期在烃源岩中裂解生成的裂解气[22]。川东北储层中普遍见沥青，沥青产出和分布非常不均匀。普光、毛坝气田长兴组和飞仙关组物性好的储层中固体沥青含量较高，溶孔发育的白云岩储层中固体沥青含量更高[23]。刘德汉等[24]认为，普光气田飞仙关组、长兴组储层均见大量焦沥青与成分复杂的中间相结构沥青，与含有重烃和沥青的甲烷包裹体伴生，并含高体积分数H2S，表明其烷烃气为原地原油高温裂解成因，裂解成气过程中伴随TSR反应。清溪场飞仙关组为裂缝型气藏，不含固体沥青，以气包裹体为主，为干酪根晚期裂解气[25]。
川东南地区及邻区二叠系—三叠系储层沥青分布特征见图4，图中a—e为普光、元坝地区岩石薄片，f—i为川东南地区岩石薄片。
图4 川东南地区及邻区二叠系—三叠系储层沥青分布特征
储层沥青分布特征表明，研究区储层极少见沥青，少量见沥青的储层沥青丰度与充满度也远低于普光、元坝气田相应储层。例如，飞仙关组仅FS1井、XL1井和TL2井见沥青半充填，长兴组10口井中仅XL1井见极少量沥青，而茅口组数口井均未见沥青。因此，川东南上述层系并不存在古油藏原地大规模裂解的物质基础。
川东南海相地层次生石英与方解石脉中含烃包裹体为含气包裹体和气液（水）两相包裹体。即使沥青丰度相对高（表明原油裂解气占比可能相对高）的FS1井和TL2井长二段与茅三段，与其伴生的盐水包裹体均一温度多高于160℃以上，也表明并不存在古油藏异地裂解并运移至上述储层的过程。
综上所述，研究区除飞仙关组及个别井长兴组可能含部分原油裂解气外，其他均以干酪根晚期裂解气充注为主，早期原油裂解气为辅，现今气藏主要来自干酪根晚期裂解气（即直接来自烃源岩）。
1）川东南地区二叠系—三叠系碳酸盐岩气藏地化特征具有纵向分层、平面分区的特点，且茅三段不同类型的2种气藏地化特征存在较大差异。
2）研究区储层沥青含量总体较低，含烃包裹体主要为气态烃包裹体和气液（水）两相包裹体，未见含油包裹体，与其伴生的盐水包裹体均一温度多高于160℃，表明缺少古油藏大规模裂解的条件。
3）研究区气藏气源主要为吴家坪组油型气（綦江地区气源为龙潭组煤型气），仅个别井混有部分龙马溪组气。非烃气中H2S来自TSR反应，CO2来自TSR反应及储层改造时的酸岩反应。
4）研究区气藏均以干酪根晚期裂解气为主，仅飞仙关组与部分长兴组气混有少量原油裂解气。
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