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夏晖晖，阚瑞峰
（中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所，合肥 230031）
2021 年8 月，联合国政府间气候变化专门委员会（IPCC）公布了第六次评估报告（IPCC AR6）。报告指出，工业革命后过多的温室气体排放已对地球环境造成了严重危害。报告显示，由于温室效应的影响，与工业化前的气温记录相比，目前全球平均升温约为1.1℃，在未来20 年内，全球升温或将超过1.5℃[1]。全球升温1.5℃时，热浪将增加，暖季将延长，冷季将缩短，进而会对自然生态系统产生严重影响，造成如异常气候频发、海平面升高、冰川退缩、冻土融化、中高纬生长季节延长、动植物分布范围向极地和高海拔区延伸等现象[2]。
《京都议定书》中规定控制的6 种温室气体为：二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、氧化亚氮（N2O）、氢氟碳化合物（HFCs）、全氟碳化合物（PFCs）、六氟化硫（SF6），其中后三种气体造成温室效应的能力最强，但从对全球升温的贡献百分比来说，CO2、CH4和N2O 三大主要温室气体所占比例最大，它们对全球变暖的总体贡献比例占到77%，浓度也呈现逐年升高的趋势（见下表）[3]。大气中的CO2是三大主要温室气体中浓度最高的一种，也是对温室效应贡献最大的气体，在大气中滞留的时间为50—200 年。大气中CH4和N2O 的浓度虽然远小于CO2，但CH4的增温潜势是CO2的21 倍、N2O 的增温潜势是CO2的310 倍。大气中CO2、CH4和N2O 是目前温室气体监测的主要对象，也是当前世界各国控制减排的主要温室气体组分。
三种主要温室气体的浓度变化、增温潜势、对全球变暖的贡献及其在大气中的滞留时间
温室气体监测是研究温室气体浓度变化趋势，以及温室气体源和汇的构成、性质和强度等的基础[4]，也是温室效应评价的依据和制定减排措施的标尺。温室气体监测技术是全面掌握温室气体排放及其环境、气候效应，预测其未来变化的重要保障。发展温室气体监测仪器国产化技术也是构建国家生态环境监测体系的重要组成部分。此外，随着“双碳”目标的提出，温室气体的准确监测与评估将成为实现“双碳”目标的根本前提。
由于温室气体排放存在较大的时空变化特征，为了进行准确的排放估算，必须揭示温室气体排放的日变化、季节变化和空间变化的规律性，这就需要时间分辨率高、监测尺度广、准确度高、能够长时间连续观测的自动监测技术和仪器[5]。总的来说，目前的温室气体监测，需要从点源、面源、区域、全球等不同空间尺度开发天地一体化高灵敏时空监测技术。
目前主流的温室气体监测技术是以光和气体组分的相互作用为物理机制，根据目标组分的特征光谱，借助光谱解析算法，再结合光机电算工程技术，实现温室气体浓度在不同时间、空间、距离下的非接触定量反演[6]。常见的温室气体光谱学检测技术主要包括非分散红外光谱技术（NDIR）、傅立叶变换光谱技术（FTIR）、差分光学吸收光谱技术（DOAS）、差分吸收激光雷达技术（DIAL）、可调谐半导体激光吸收光谱技术（TDLAS）、离轴积分腔输出光谱技术（OAICOS）、光腔衰荡光谱技术（CRDS）、激光外差光谱技术（LHS）、空间外差光谱技术（SHS）等。其中，NDIR 利用气体分子对宽带红外光的吸收光谱强度与浓度成正比的关系进行温室气体反演，具有结构简单、操作方便、成本低等优点，但仪器的光谱分辨率和检测灵敏度较低；
FTIR 通过测量红外光的干涉图，并对干涉图进行傅立叶积分变换，从而获得被测气体红外吸收光谱，实现多种组分同时监测，适用于温室气体的本底、廓线和时空变化测量及其同位素探测，但仪器系统较为复杂，价格较昂贵；
DOAS 是一种宽带光谱检测技术，能够实现多气体组分探测，仪器光谱分辨率较低，易受水蒸气和气溶胶的影响；
DIAL是一种利用气体分子后向散射效应进行气体遥感探测的光谱技术，具有高精度、远距离、高空间分辨等优点，系统较为复杂，成本较高；
TDLAS 利用窄线宽的可调谐激光光源，可完整扫描到气体分子的一条或几条吸收谱线，具有响应速度快、灵敏度高、光谱分辨率高等优势，能够实现温室气体原位点式和区域开放式探测，对于多气体组分探测通常需要多个激光器的复用来实现；
CRDS 和OA-ICOS 技术均属于小型化的气体原位探测技术，在温室气体监测方面，能够实现很高的检测灵敏度，成本比TDLAS 要高；
LHS和SHS 都属于高精度、高光谱分辨的气体检测技术，适用于温室气体的柱浓度或垂直廓线探测，可用于地基和星载大气探测领域。
虽然光谱学检测技术的原理各不相同，但基本都是基于温室气体在红外波段的特征吸收光谱来进行浓度反算的，针对不同的应用场景，综合上述技术的测量优势，可以实现多空间尺度、多时间尺度、多气体组分的连续自动监测，满足生态、环境、气候研究对温室气体排放监测的多样需求。
在温室气体高灵敏探测技术方面，以美国Picarro、ABB 为代表的气体分析仪器公司，开发了高性能的CRDS、OA-ICOS 气体检测仪器，在大气背景站、高原科考及其他温室气体高精度测量需求领域占据了绝对市场份额。在温室气体柱总量及垂直廓线探测方面，德国Bruker 超高分辨FTIR 地基遥感是全球碳柱总量观测网（TCCON）等组织全球碳排放观测的主要技术方案；
德国航空航天中心利用星载DIAL实现了三种主要温室气体的高精度遥感探测；
LHS地基/星载温室气体探测是美国航空航天局（NASA）发展部署中的技术方案，相关产品的工程化和应用水平处于国际领先地位。在温室气体区域分布航测和排放源遥测评估方面，德国不莱梅大学开展了基于SCIAMACHY 卫星和机载WFMDOAS 的算法及系统集成研究。目前我国在温室气体监测技术研究方面开展了大量工作，一些产品仪器也实现了产业化推广，包括原位点式TDLAS 温室气体监测仪、开放光路长光程TDLAS 温室气体测量仪、机载高灵敏CRDS 温室气体分析仪、原位点式高精度OA-ICOS 温室气体分析仪和温室气体SHS 卫星监测载荷等，代表性研究单位包括中国科学院安徽光学精密机械研究所（以下简称安徽光机所）、中国科学技术大学、国防科技大学、山西大学、南京信息工程大学等。由于起步较晚，我国的温室气体高端分析仪器在性能上，尤其是在测量精度、环境适应性和长期稳定性等技术指标方面，与发达国家还存在一定差距。
大气中CO2、CH4、N2O 三种温室气体的特征吸收光谱主要位于近红外和中红外光波段，其中近红外波段波长为0.78—2.5μm，对应于气体分子的“泛频”吸收谱带，而中红外波段波长为2.5—25μm，对应于气体分子的“基频”吸收谱带[3]，吸收强度要明显高于近红外波段，适用于超低浓度痕量气体分子的高灵敏检测。
针对目前温室气体多目标场景监测需求，研究人员开展了不同形式的探测方法进行研究，主要包括地面探测[7，8]、地基探测[9，10]、机载探测[11，12]和星载探测[13]，综合运用各种吸收光谱技术和仪器，通过扫描获取温室气体红外波段的特征吸收光谱，经过光电信号转换、光谱信号采集、浓度算法解析、软件数据处理等技术过程，能够实现温室气体多组分高灵敏时空分辨观测。温室气体典型监测应用场景见图1。
图1 温室气体典型监测应用场景图
3.1 地面探测
在人为温室气体排放中，地面点源排放占比最高。典型的点源排放主要包括火电、钢铁、石化、化工等重点行业固定点源及高架点源等工业点源排放。此外，城市也是CO2的主要来源，包括地面交通、城市餐饮集中区等典型城市点源排放，废弃物处理行业的废弃物填埋场和污水处理过程点源排放，以及农林畜牧养殖业点源排放等。
地面点源温室气体监测分为原位点式探测和开放光路区域式探测两种方式，代表性检测技术有NDIR、TDLAS、CRDS、OA-ICOS 和FTIR。原位点式探测仪器的内部设计有密封式或开放式吸收池，面向的是环境中特定位置或密闭舱室内的温室气体监测，仪器便携性好，可以通过移动监测仪器实现不同点位的温室气体原位探测，适用于小范围区域的气体排放监测，具有代表性的检测仪器包括美国Licor 公司生产的NDIR 便携式CO2分析仪、Picarro 公司生产的CRDS 高精度CO2/CH4/N2O 分析仪、安徽光机所研制的OA-ICOS 高精度CO2/CH4分析仪等。开放光路区域式探测仪器利用一对收发光学端，用于开放区域下的温室气体监测，适用于几十米至几百米范围的较大空间尺度监测，具有代表性的检测仪器包括安徽蓝盾光电子股份有限公司生产的TDLAS 开放光路长光程CO2/CH4分析仪和安徽光机所研制的FTIR 开放光路CO2/CH4分析仪。原位点式CRDS 监测仪见图2。区域开放式TDLAS 监测仪见图3。
图2 原位点式CRDS 监测仪外形图
图3 区域开放式TDLAS 监测仪外形图
3.2 地基探测
地面探测可以实现温室气体浓度的高精度在线测量，但测量结果容易受到地表、下垫面地形及垂直气团传输的影响，并且无法获取大气痕量气体垂直廓线分布数据。地基遥感利用地基仪器实时采集直射太阳光，对采集的太阳光谱进行反演，进而获得自地表到大气层顶的温室气体垂直柱浓度。与地面探测不同的是，地基遥感测量得到的如CO2等温室气体的垂直柱浓度对气团的垂直传输不敏感[14]。地基遥感监测结果能够为温室气体时空分布、变化特征、区域排放等研究提供可靠的观测数据。
温室气体地基遥感探测的典型方法是高分辨率的FTIR，监测波段主要位于近红外4000—11 000cm-1波段，光谱分辨率可高达0.009 5cm-1，具有高精度、高准确性及连续测量等优势，但高分辨的地基FTIR 也具有相对较大的设备体积，建设成本较高。目前，TCCON 就是基于地基高分辨率FTIR 光谱仪（FTS）的观测平台，探测多种大气温室气体的柱总量和垂直廓线，主要组分包括CO2、CH4、N2O、一氧化碳（CO）、水（H2O）、水同位素（HDO）。该网络建立了严格的数据采集与反演标准，可用于研究全球的碳循环，也可为卫星的校准提供标准数据库。目前TCCON 在全球已有20 多个站点，我国的安徽光机所和大气物理所分别建设的合肥站与香河站已经成为TCCON 标准站，可为我国在降碳方面的研究提供可测量、可验证的技术支撑。图4—图6 为TCCON 合肥站高分辨率FTS 观测系统及合肥地区2015—2018 年CO2浓度时间序列图，包含日变化、季节变化和年变化数据[14]。
图4 高分辨率光谱仪外形图
图5 太阳跟踪仪外形图
图6 合肥地区CO2 浓度曲线图
3.3 机载探测
温室气体的机载高空探测主要是利用飞机、无人机或气球搭载气体测量仪器，在空中每个层高上对气体进行检测，或将每个层高的气体采样后到实验室进行测量，具有灵活性高、机动性强、监测面积大等优点。机载温室气体探测是对温室气体垂直廓线的直接测量，其结果具有更高的垂直分辨率与检测精度。通过近地面机载观测不仅能够精准稳定获取空间信息，而且能够弥补野外站点观测在空间连续性、区域一致性及观测精度上的不足，解决卫星遥感时空分辨率过低及与地面监测校准尺度不匹配的问题，是温室气体监测的一项重要辅助手段。
温室气体机载高空探测主要包含机载DIAL、机载FTIR、机载/球载TDLAS、机载/球载CRDS。NASA的研究人员在飞机上搭载一套DIAL 系统，实现了10km 高空处的CO2柱浓度检测[15]。安徽光机所采用一架Y12 型飞机，飞行高度保持在1km，在山东半岛地区开展了机载FTIR 高空CO2、CO 及N2O的观测，飞行路线覆盖了裸土、沙滩、植被、海水及居民区等多种地表类型。安徽光机所将研制的小型化TDLAS 系统和CRDS 系统通过球载探测方式分别实现了对锡林郭勒草原和青藏高原地区高空温室气体的垂直廓线探测。机载DIAL 探测见图7，球载TDLAS探测见图8。
图8 球载TDLAS 探测
3.4 星载探测
星载大气温室气体探测指的是利用卫星搭载的光谱检测仪器来获取大气中气体分子的吸收光谱信息，从而反演出目标气体的浓度参数的行为。星载探测具备全球覆盖和高采样频率的特点，可在全球尺度上对大气温室气体开展大范围、长时间的持续监测[16]，因此有助于全球温室气体源汇分布的研究。目前国内外已有多颗用于温室气体探测的卫星，主要包括日本的GOSAT、美国的OCO-2、中国的TanSat 和高分GF-5 等。
温室气体卫星遥感观测所采用的光谱检测技术主要包括FTIR、DIAL、LHS 和SHS 等。日本GOSAT 卫星上搭载的FTIR 光谱仪的光谱分辨率可达到0.2cm-1，能够实现对CO2、CH4及H2O 等温室气体成分的柱浓度和垂直廓线探测。搭载于GF-5 上的温室气体探测仪（GMI），采用新型的SHS 观测技术，核心部件是一种静态迈克尔逊干涉仪，该技术综合了光栅及傅里叶干涉技术的特点，并采用二维指向镜获取来自地球反射的太阳光，利用主光学系统加4 个独立的一体化空间外差干涉仪来获取数据，GMI 在其光谱范围内共有4 个波段，分别是759—769nm、1568—1583nm、1642—1658nm、2043—2058nm，其中第一个波段光谱分辨率是 0.6cm-1，其他波段光谱分辨率为0.27cm-1。GMI 的空间分辨率是星下点10.3km，5d可以对全球实行一次覆盖。从周期性获取的高光谱探测数据中，可定量反演出CO2、CH4气体浓度[17]。此外，NASA 发展了全光纤近红外LHS，实现了大气CO2、CH4柱浓度测量，并研制了星载LHS 探测系统，用于测量平流层大气CO2、CH4浓度。GF-5 卫星在轨运行见图9，搭载于GF-5 上的GMI 见图10。
图9 GF-5 卫星在轨运行示意图
温室气体排放监测对于评估温室气体排放水平、推动温室气体减排具有重要意义，很多国家都相继制定了温室气体测定的相关标准或法规。我国温室气体光谱学监测技术经过近二十年的发展取得了长足进步，探测手段、研发投入、应用产出等都有了较大提升，并逐渐形成了天地一体化监测体系，地基遥感探测和卫星遥感探测方面的一些研究成果也达到了国际先进水平，但是目前一些温室气体高端分析仪器仍落后于发达国家，存在核心部件“卡脖子”的问题，因此亟待推动监测技术的创新优化和国产仪器的更新迭代。未来，在“双碳”目标的推动下，基于光谱学原理的气体检测技术和仪器将在温室气体大气背景监测、生态通量监测、碳柱及廓线监测等方面发挥重要作用，相关的分析仪器也将朝着国产化、小型化、智能化的方向发展。
图10 搭载于GF-5 上的GMI 示意图
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