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李波兰，王 聪，张 菁，杜云松，田开文
(1.四川省生态环境监测总站，成都 610091；
2.四川省环境政策研究与规划院，成都 610000)
2015年开始，全国338个地级城市均开展了臭氧(O3)监测[1]根据近年来《中国生态环境状况公报》显示，城市O3污染越来越突出，O3为首要污染物的超标天数逐年增多，成为继细颗粒物(PM2.5)之后影响城市环境空气质量的另一种重要因素[1～5]。臭氧治理已逐渐成为大气污染防治的重要工作。近年来，有对京津冀[6]、长三角[7]、成渝[8]等区域，以及江苏、江西、上海、广州、深圳、杭州[9～17]等省市的O3研究表明，O3污染形势越来越严峻，O3作为首要污染物的比例已经超过PM2.5。四川省地形特殊，东部为四川盆地及盆缘山地，西部为川西高山高原及川西南山地，近年来，四川省受快速工业化和城市化带来的因能源消耗和生产所引起的污染物排放影响，在盆地独特地形、不利污染气象条件的协同作用下，城市区域性大气污染特征凸显，污染特征空间差异较大。“十三五”期间，四川省的环境保护力度不断加强，经过不懈努力，PM2.5的全省平均浓度已由2015年的42.2μg/m3下降至2020年的31.3μg/m3，下降幅度达25.8%，成效显著。但受盆地独特地形以及近地面O3污染机理的复杂性，四川省O3污染越来越严峻，逐渐成为影响全省环境空气质量的第二大污染因子。因此分析“十三五”期间四川省O3污染特征和演变趋势，对提高四川省预报预警能力以及相关部门对城市大气污染防治精细化管控有着重要指导意义。
1.1 数据来源
本文使用的O3监测数据来自2016～2020年四川省21个城市94个国控空气质量自动监测站(以下简称国控站)的在线监测数据，其中15个清洁对照点不参与分析评价。各国控站严格按照《城市环境空气质量监测点位布设技术规范(试行)》(HJ664-2013)[18]进行布设，覆盖城市的各个主要功能区，具有较好的代表性、可比性和整体性，能够准确反映每个城市的空气质量状况。国控站监测过程中由第三方运维人员严格按照《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ818-2018)[19]和《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ817-2018)[20]等相关标准执行。
1.2 评价标准
按照《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[21]和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663-2013)[22]的相关要求，O3日评价采用O3日最大8小时滑动平均浓度(O3-8h)，O3月、季、年评价采用O3-8h第90百分位浓度(O3-8h-90PER)。O3-8h浓度超过160μg/m3时，即超标，反之则达标。
2.1 四川省O3时间分布特征
2.1.1 年度变化特征
2016～2020年，四川省各年度空气质量优良天数比例分别为83.8%、86.2%、88.4%、89.1%、90.8%，总体呈升高趋势，表明四川省空气质量总体呈改善趋势。大气6项常规监测污染物中(图1)，SO2、PM10、PM2.5、CO浓度呈逐年下降趋势，NO2浓度每年略有波动但整体呈下降趋势，2016～2020年O3-8h的90百分位浓度分别为121.1、128.5、132.2、134.1、135.3μg/m3，呈逐年升高趋势，年平均升高3.0μg/m3，O3是6项污染物中唯一呈升高趋势的污染物。
图1 2016～2020年四川省各污染物浓度变化趋势Fig.1 Variation trends of pollutant concentrations in Sichuan Province from 2016 to 2020
2.1.2 季度变化特征
从2016～2020年四川省季节变化来看，四川省O3污染的季节变化总体呈现先上升后下降的趋势，其中夏季浓度最高，冬季浓度最低，这与张祥志等研究的臭氧在春季末和夏季受气象因素影响呈现出较高浓度的结论保持一致。此外，春季O3污染呈现逐年加重趋势，2020年较2016年增长32.6%，高于冬季(17.6%)、夏季(3.2%)。具体情况见表1。
表1 四川省2016～2020年O3浓度季节变化Tab.1 Seasonal variation of ozone concentrations in Sichuan Province from 2016 to 2020 (μg/m3)
2.1.3 月度变化特征
从2016～2020年O3浓度月变化来看(图2)，变化趋势总体呈现双峰型，高浓度值主要分布在4～8月，1～2月和11～12月浓度较低。其中4～5月的O3-8h的90百分位浓度逐渐上升，臭氧超标率也呈上升趋势，凸显出春季臭氧污染形势的严峻。2016～2020年，四川省各年度的O3-8h浓度最高值分别为142、175、178、183、182μg/m3，主要集中在5月和7月。加强春夏季臭氧污染防控有助改善臭氧超标。
图2 2016～2020年四川省O3浓度及超标率月变化Fig.2 Monthly variation of ozone concentrations and exceeding rate in Sichuan Province from 2016 to 2020
2.1.4 日变化特征
通过对2016～2020年四川省21城市每日O3-8h浓度不同区间出现频次进行统计发现(图3)，出现频次较高的区间主要是在10～180μg/m3，2016～2020年出现频次最高的区间均为60～80μg/m3，各年度对应的天数分别为1606、1675、1641、1707、1606天。大于180μg/m3的高浓度区间的天数分别为47、60、93、146、126天，整体呈增加趋势，表明O3-8h在向高浓度移动。2016～2020年O3-8h大于160μg/m3的频次所占比例分别为2.0%、2.4%、3.3%、3.9%、4.1%，超标比例逐年升高。
图3 2016～2020年四川省21城市不同O3-8h 浓度天数统计Fig.3 Statistics of different O3-8h concentration days in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020
2.2 四川省O3污染特征
2.2.1 O3对四川省空气质量的影响
图4 2016～2020年四川省21城市各污染物超标天数Fig.4 Days exceeding the standard of each pollutants in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020
2016～2020年，四川省21个城市各年度O3-8h超标天数之和分别154、187、255、301、317天(图4)，总体呈升高趋势，O3对空气质量的影响越来越显著。2016～2020年，O3-8h超标使四川省各年度空气质量优良率分别减少了2.0、2.44、3.33、3.93、4.12个百分点，表明O3-8h超标对四川省空气质量优良率的影响越来越显著，成为仅次于PM2.5影响优良天数的重要因素。
从2016～2020年四川省21城市O3-8h第90百分位浓度分布来看(图5)，2016年臭氧高浓度主要集中在成都平原的成都、资阳、眉山一带；
2017年高浓度值区域有所增大，仍然主要集中在成都平原城市，但是由成都、资阳、眉山向德阳和眉山扩散；
2018年高浓度区域进一步扩大，从成都平原延伸至了川南的自贡、宜宾；
2019年高浓度区域继续向川南扩大，还新增部分攀西高原城市，成都平原高值区浓度加重，全省臭氧最大值区域由成都平原向川东北和川南扩大；
2020年跟2019年一样，高浓度区域主要集中在成都平原和川南城市，在成都、德阳、绵阳、眉山、乐山、资阳、自贡、宜宾一带形成明显的高值连片区，且成都平原高浓度值加重，2020年成都O3-8h第90百分位浓度为169μg/m3，是“十三五”期间四川城市首次超过二级标准。
2.2.2 污染状况
从2016～2020年，O3-8h作为首要污染物和超标最早出现的时间来看(表2)，高原城市O3-8h作为首要污染物出现的时间早于盆地内城市，但首次超标的时间晚于盆地内城市。
表2 四川省2016～2020年O3作为首要污染和O3超标最早出现的时间统计Tab.2 Earliest occurrence of ozone as the primary pollutant and ozone exceeding the standard in Sichuan Province from 2016 to 2020
高原上的攀枝花、阿坝州、凉山州、甘孜州O3-8h作为首要污染物最早出现的时间主要集中在1～2月份，凉山州出现的时间最早，均发生在1月份；
盆地内城市，O3-8h作为首要污染物最早出现的时间主要集中在2月末到3月份，其中O3-8h作为首要污染物在成都平原城市群最早出现的城市为眉山，川南城市群最早出现的城市为内江，川东北城市群最早出现的城市为南充和广安。
高原城市仅凉山州出现O3-8h超标，首次超标时间均发生在4月后半月；
盆地内城市，O3-8h首次超标出现的时间主要在3月下旬到4月份，成都平原城市群最早出现O3-8h超标的城市为眉山和乐山，川南城市群出现的时间相近，川东北城市群最早出现的城市为广安。2020年O3-8h超标的城市从成都平原城市群和川南城市群向川东北城市群扩展。
分析2016～2020年全省21个城市6项常规监测污染物中O3单项污染物超标情况，可以看出O3单项污染物对城市环境空气质量优良天数比例的影响(图6)。2020年全省共计18个城市(凉山州、阿坝州、甘孜州除外)出现O3-8h超标，使城市优良天数比例减少了0.3～12.6个百分点，使全省优良天数比例减少了4.1个百分点。其中盆地内城市，成都优良天数比例受O3超标影响最大，达州优良天数比例受O3超标影响最小。2016～2020年，O3单项污染物超标比例年平均增加0.5个百分点，成都、德阳、眉山、宜宾、自贡年均增幅在1个百分点以上，自贡最高达1.7个百分点。以上分析表明，四川省O3超标情况越来越严峻，对环境空气质量优良天比例影响越来越大，成为制约很多城市完成省政府下达优良天比例目标的关键因子。
图6 2016～2020年四川省21城市首要污染物天数比Fig.6 The ratio of primary pollutants in 21 cities of Sichuan Province from 2016 to 2020
2.2.3 区域污染
将四川省内21个城市中高原城市(攀枝花、阿坝州、甘孜州、凉山州)除外的盆地内的17个城市中9个及以上城市O3-8h浓度超过二级标准(160μg/m3)，且有5个城市连片的情况定义为臭氧区域污染。四川省2016～2020年出现臭氧区域污染情况见表3，2016年未出现臭氧区域污染，2017～2020年出现臭氧区域污染的天数为3～12天，特别是2019年和2020年较前两年有大幅度的增加，污染覆盖盆地内17个城市，表明臭氧区域污染越来越严峻，成都平原城市群污染最重，2019年区域污染主要集中8月份，2020年则主要集中在5月份。从臭氧区域污染期间全省臭氧浓度来看，2017～2020年全省臭氧区域污染期间O3-8h平均浓度分别为170、169.5、178、173.6μg/m3，2019年浓度为最高。从臭氧区域污染期间全省盆地内城市污染级别来看，2017年成都(7月10日)出现1天重度污染，德阳出现3天中度污染，成都、乐山、资阳、自贡、内江均出现1天中度污染；
2018年，眉山、自贡均出现3天中度污染，成都、宜宾均出现2天中度污染；
2019年德阳(8月11日)出现1天重度污染，成都、眉山、宜宾、泸州、自贡、内江、广安分别出现7、4、2、2、1、1、1天中度污染；
2020年成都、德阳、绵阳、乐山、雅安分别出现5、5、4、2、1天中度污染，均集中在成都平原。
表3 四川省2016～2020年臭氧区域污染情况Tab.3 Ozone regional pollution in Sichuan Province from 2016 to 2020
2.2.4 达标敏感时段
将O3-8h浓度在二级标准(160μg/m3)附近的介于150～170μg/m3的区间的认为属于臭氧达标敏感天。分析得到，2020年四川省21个城市O3-8h浓度介于150～160μg/m3的天数为0～16d，占全年有效天数比例为0～4.4%，主要集中在盆地内城市，高原上的三州地区(阿坝州、甘孜州、凉山州)较少。这些达标天数，如果管控不到位，有较大风险变成超标天数，影响各城市的优良天比例。2020年四川省21个城市O3-8h浓度介于160～170μg/m3的天数为0～12d，占全年有效天数比例为0～3.3%，全是集中在盆地内城市，高原地区(攀枝花、阿坝州、甘孜州、凉山州)没有。这些超标天数，如果及时管控到位，可以转变为达标天数。从达标敏感天数时间分布来看，21个城市O3-8h浓度介于150～170μg/m3的天数共计278d，主要集中在4～6月，3个月分别占比为17.6%、30.2%、19.4%。从盆地内各区域来看，成都平原城市群O3-8h浓度介于150～170μg/m3的天数共计158d，主要集中在4～6、8月，4个月分别占比为17.7%、25.9%、24.7%、12.0%。川南城市群O3-8h浓度介于150～170μg/m3的天数共计77d，主要集中在3～6月，4个月分别占比为18.2%、16.9%、28.6%、16.9%。川东北城市群O3-8h浓度介于150～170μg/m3的天数共计35d，主要集中在5月，占比达45.7%。具体情况见表4。
表4 四川省21个城市2020年O3-8h浓度介于150～170μg/m3分布统计Tab.4 Distribution statistics of ozone concentration between 150～170 μg/m3 in 21cities of Sichuan Province in 2020 (d)
续表4
3.1 “十三五”期间O3-8h的90百分位浓度呈逐年升高趋势，年平均升高3.0μg/m3。夏季O3浓度最高，冬季O3浓度最低，春季O3污染呈现逐年加重趋势。O3月变化趋势总体呈现双峰型，高浓度值主要分布在4～8月。
3.2 “十三五”期间O3-8h超标使四川省各年度空气质量优良率分别减少了2.0、2.44、3.33、3.93、4.12个百分点，O3对四川省空气质量优良率的影响越来越显著，成为仅次于PM2.5影响优良天数的重要因素。
3.3 2017～2020年四川省臭氧区域污染期间O3-8h平均浓度分别为170、169.5、178、173.6μg/m3，2019年浓度为最高。区域污染天数2019年和2020年较前两年有大幅度的增加。区域污染级别以轻度污染至中度污染为主，成都平原城市群污染最重。
3.4 四川省达标敏感时段主要分布在4～6月，建议4～6月四川各城市加强预报会商，相关部门及时采取管控措施，降低O3超标对环境空气质量的影响。
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