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张鹏伟，张洪安，王学军，彭君，周勇水，徐田武，张云献，张斌，康华
（1.中国石化中原油田分公司勘探开发研究院，河南 濮阳 457001；
2.中原油田博士后科研工作站，河南 郑州 450000；
3.中国石化中原油田分公司，河南 濮阳 457001）
近年来，随着勘探实践和理论研究的不断深入，四川盆地上三叠统须家河组（T3x）致密气勘探获得重大突破，不仅探明了川中广安、合川、安岳以及川西新场等千亿方级大气田，而且在川东卧龙河-新市-双龙地区、川南观音场-丹凤场-合江地区、川西北九龙山地区，以及川东北普光、通南巴、元坝、龙岗等地区取得了良好的勘探成效[1-4]。位于通南巴地区的马路背气田是中石化在川东北发现的第1个陆相大气田，须家河组探明天然气地质储量515.27×108m3。普陆1井是普光地区第1口陆相探井，须家河组二段（简称须二段（T3x2），下同）压裂后日产气3.7×104m3，证实了该地区须家河组具备良好的勘探潜力。
目前，关于通南巴地区须家河组天然气的成因和来源存在较大争议。盘昌林等[5]和戴金星等[6]指出，该地区须家河组天然气为陆相煤型气，主要来源于自身煤系烃源岩，气藏具有“自生自储”的特点。另一些学者认为，须家河组天然气为海相油型气和陆相煤型气的混合气，其中，海相油型气的贡献显著，比例最高可达50%以上[7-9]。然而，对于海相油型气的来源问题，尚未形成统一认识。刘景东等[10]、吴小奇等[11]和杜红权等[12]认为，油型气主要来源于龙潭组烃源岩。而郑瑞辉等[13]认为，除了龙潭组之外，长兴组、嘉陵江组及雷口坡组对须家河组气藏也有贡献。相对而言，国内学者对普光地区须家河组气藏的关注较少，理论研究较为薄弱，尤其是围绕气源问题尚未开展系统的研究工作。针对上述问题，本文在综合前人成果的基础上，对须家河组烃源岩及其脱附气，以及须家河组、雷口坡组（T2l）和龙潭组（P2l）天然气进行了补充测试，并且系统收集了邻区须家河组天然气的组分和同位素数据。通过气藏气、烃源岩脱附气、烃源岩的综合对比，深入探讨了普光和通南巴地区须家河组天然气的来源，以期为后续油气勘探部署提供有力依据。
普光和通南巴地区位于四川盆地东北缘，构造上分别属于川东高陡褶带和川北低平褶带。受控于盆缘山系不同方向的逆冲推覆作用，2个地区发育北东向和北西向2组构造体系。普光地区以嘉陵江组和雷口坡组膏盐岩层为界，下部海相地层呈现受北东向断层控制的隆坳相间的构造格局，褶皱强烈，主要形成于燕山晚期；
上部陆相地层断裂形成于喜山期，主要呈北西向展布，褶皱数量多，但规模较小[14]。通南巴地区总体表现为以北东向构造为主，并叠加了一系列北西向断裂和构造的多高点背斜带，包括南阳场断鼻构造、涪阳坝断块构造以及黑池梁构造3个次级构造单元。北东向断裂主要形成于燕山期，而北西向断裂主要形成于喜山期[15]。2个地区的构造演化过程可概括为3个阶段，即印支期构造雏形产生阶段、燕山期构造定型阶段、喜山期叠加改造阶段[14-15]。
普光和通南巴地区须二段和须四段（T3x4）主要沉积辫状河三角洲前缘水下分流河道砂体，岩石类型以细粒岩屑砂岩和岩屑石英砂岩为主，是目前的主产层。须三段（T3x3）和须五段（T3x5）以湖相沉积为主，发育暗色泥岩夹煤线，是烃源岩有利发育层段。干酪根类型包括Ⅱ1，Ⅱ2和Ⅲ型，以Ⅱ2，Ⅲ型为主。泥岩总有机碳质量分数（TOC）介于0.09%～5.85%，平均为1.54%，个别碳质泥岩和煤线的TOC分别高达37.37%，79.44%。镜质组反射率（Ro）一般大于1.20%，处于高—过成熟阶段，以产气为主（见表1）。除此之外，海相地层自下而上发育下寒武统筇竹寺组、下志留统龙马溪组以及上二叠统龙潭组等多套烃源岩，由于埋藏较深，Ro多数大于2.00%。筇竹寺组烃源岩以深灰色泥岩为主，TOC介于0.48%～2.33%，平均为 1.05%[16]。龙马溪组烃源岩主要为黑色泥页岩，TOC 介于 2.60%～6.10%，平均为 3.30%[17]。龙潭组烃源岩主要为黑色泥岩和碳质泥岩，TOC介于0.14%～5.40%，平均为2.19%，个别碳质泥岩TOC高达8.64%[18]。
表1 普光和通南巴地区须家河组烃源岩特征
2.1 组分特征
普光和通南巴地区须家河组天然气以烷烃气为主，其中甲烷体积分数最高，重烃气体积分数偏低，几乎不含丁烷。普光地区甲烷体积分数为84.16%～98.89%，通南巴地区甲烷体积分数略高，介于89.35%～99.50%。普光地区重烃气体积分数为0.57%～2.32%，其中，乙烷和丙烷体积分数分别介于0.68%～2.05%，0～0.22%。通南巴地区重烃气体积分数与普光地区较为相似，为0.31%～2.55%，其中，乙烷和丙烷体积分数分别介于0.29%～1.24%，0～0.21%。2个地区天然气的干燥系数普遍高于0.97，为典型干气，表明其热演化程度较高。非烃气体以氮气和二氧化碳为主，几乎不含硫化氢[6-8，10-12，19]（见表2）。
表2 须家河组、雷口坡组和龙潭组多类型天然气地球化学特征
2.2 同位素特征
虽然普光和通南巴地区须家河组天然气均表现为干气，但是碳同位素组成具有明显的差异。普光地区天然气甲烷、乙烷和丙烷的 δ13C 值（简称 δ13C1，δ13C2，δ13C3）分别介于-36.1‰～-30.8‰，-28.9‰～-26.0‰，-30.1‰～-26.1‰。所有样品甲烷的碳同位素组成均轻于乙烷，个别样品乙烷和丙烷发生了碳同位素倒转（δ13C2>δ13C3）。与普光地区相比，通南巴地区δ13C1值整体偏高，为-33.7‰～-25.2‰，而 δ13C2，δ13C3值显著偏低，分别为-35.5‰～-28.9‰，-37.1‰～-29.5‰。大多数样品呈现甲烷、乙烷负碳同位素序列特征（δ13C1>δ13C2），部分样品甚至出现了碳同位素完全倒转的现象（δ13C1>δ13C2>δ13C3），暗示该地区天然气的成因和来源与普光地区不同。另外，通南巴地区甲烷的δD值（简称δD1）分布较为离散，介于-173‰～-122‰[6-8，10-12，19]（见表2）。
3.1 天然气的成因与成熟度
烷烃气的碳同位素组成是剖析天然气成因类型和成熟度的核心指标。其中，乙烷碳同位素受成熟度影响较小，具有明显的母质继承性，可用于划分油型气和煤型气。戴金星[20]通过系统总结和分析国内外相关研究成果，认为煤型气的δ13C2值基本上高于-28.0‰，而油型气的δ13C2值基本上低于-28.5‰。本文暂以-28.0‰作为油型气和煤型气的界限值，对天然气成因类型进行划分。丙烷碳同位素也可用于鉴别天然气成因，一般认为煤型气的δ13C3值高于-25.5‰，油型气的δ13C3值低于-27.0‰[21]。甲烷碳同位素受天然气热演化程度影响明显，是区分同源、不同成熟度天然气的有效指标。戴金星[22]基于我国含油气盆地天然气数据建立了油型气和煤型气δ13C1值与母质成熟度的关系式，本文利用该公式计算了2类天然气不同成熟阶段对应的δ13C1值，从而根据甲烷碳同位素组成分析天然气的热演化程度（见图1）。
图1 须家河组天然气δ13C2与δ13C1的关系
前人研究显示，龙岗地区须家河组天然气的δ13C2，δ13C3值分别为-25.6‰～-20.8‰，-23.8‰～-21.6‰[23]，均高于煤型气的界限值，属于典型的陆相煤型气。δ13C1值为-42.2‰～-34.6‰[23]，热演化程度从未成熟到成熟均有分布（见图1）。与龙岗地区相比，通南巴地区须家河组天然气的 δ13C2，δ13C3值明显偏低[6-7，10-12]（见表2），远小于油型气的界限值，呈现油型气的特征。δ13C1值显著偏高[6-8，10-12]（见表2），表现为过成熟气（见图1），这与天然气极高的干燥系数一致。值得注意的是，部分天然气的 δ13C1值大于-30.0‰，最高可达-25.2‰[6-8，10-12]。一般而言，δ13C1值大于-30.0‰的甲烷为无机成因[22]。但是天然气的氦同位素组成较低，R/Ra值（R为天然气的3He/4He值，Ra为大气的3He/4He值）介于0.003 3～0.018 1，表现出典型壳源的特征[8]。目前，在国内外已发现δ13C1值大于-30.0‰的高—过成熟煤型气，我国资江煤矿测水组煤型气的 δ13C1值高达-24.9‰[22]，因此须家河组天然气中富13C的甲烷应为煤型气成因。通南巴地区烷烃气的碳同位素组成与邻近的九龙山地区较为相似（见图1），后者 δ13C1，δ13C2值分别为-30.4‰～-28.9‰，-32.0‰～-29.7‰[24-25]， 暗示二者可能具有相似的来源。
普光2井须家河组天然气δ13C2值明显大于-28.0‰，为煤型气[19]。普陆 1-2H 井 δ13C2，δ13C3值均低于相应的油型气界限值，属于油型气。普光8井δ13C2，δ13C3值分别为-28.2‰，-26.1‰，均位于油型气和煤型气界限值附近，天然气表现为二者的混合气。因此，普光地区呈现油型气和煤型气混合共存的特点，相对而言，煤型气的特征更为明显。
δ13C1值较高[19]（见表2），表明天然气母质的热演化程度已达高—过成熟阶段（见图1）。普光地区烷烃气的碳同位素组成与川西新场地区须二段天然气较为相似，后者 δ13C1，δ13C2值分别介于-34.5‰～-30.7‰，-29.1‰～-24.0‰[26]，同样表现为高—过成熟油型气和煤型气的混合气（见图1）。
3.2 油型气的成因类型
为了进一步明确须家河组气藏中油型气的成因，剖析了天然气组分之间的相关关系。油型气主要形成于2类地质作用，即干酪根热裂解作用和原油热裂解作用。烷烃气的甲烷与乙烷体积分数（φ）比值和乙烷与丙烷体积分数比值的变化趋势在2种热裂解过程中有所不同[27-28]。
谢增业等[28]通过对源于同一腐泥型烃源岩的干酪根和原油进行热模拟实验，获得了干酪根裂解气和原油裂解气的 ln（φ（C1）/φ（C2））和 ln（φ（C2）/φ（C3））随Ro的演化趋势（见图2），可用于油型气的成因判识。通南巴地区须家河组天然气的 ln（φ（C1）/φ（C2））和ln（φ（C2）/φ（C3））分别介于 4.36～5.73，1.16～3.91[6-8，10-12]（见表2），在图2上表现为 ln（φ（C2）/φ（C3））快速升高，而 ln（φ（C1）/φ（C2））变化甚微，主要位于原油裂解气区域内，且对应的母质Ro基本上大于2.0%，这与天然气碳同位素组成具有过成熟油型气特征是一致的（见图1），表明该地区油型气主要来自原油的高温热裂解作用。
普光地区须家河组天然气的 ln（φ（C1）/φ（C2））和ln（φ（C2）/φ（C3））分别介于 3.86～4.92，2.23～2.67（见表2），在图2上整体表现为高—过成熟干酪根裂解气和原油裂解气的混合气，ln（φ（C1）/φ（C2））和 ln（φ（C2）/φ（C3））呈现同步增大的趋势。因此，该地区天然气中的油型气必然有原油裂解气的贡献。
图2 须家河组天然气 ln（φ（C2）/φ（C3））与 ln（φ（C1）/φ（C2））的关系
4.1 普光地区天然气来源
对于经历正常热演化过程的烃源岩，随着成熟度升高，其生成烷烃气的碳同位素组成将逐渐变重，并且δ13C1值会趋近δ13C2值。龙岗地区须家河组天然气的δ13C2-δ13C1值随着 δ13C1值升高而逐渐降低，呈“单段式”分布，符合上述规律（见图3）。与龙岗地区不同，元坝地区须家河组天然气在图3上呈“双段式”分布，当甲烷和乙烷的碳同位素接近倒转时，δ13C2-δ13C1值急剧下降，但δ13C1值变化微弱，此现象与热演化过程无关。原因在于龙岗地区天然气为自生煤型气[23]，而元坝地区天然气除来源于自身烃源岩之外，还有以甲烷、乙烷碳同位素倒转为特征的深部海相气的贡献[7，10-11，29]。因此，天然气δ13C2-δ13C1值随δ13C1值演化趋势的变化在一定程度上反映了气源的差异性。普光和川西新场地区天然气在图3上表现为“单段式”特征，与龙岗地区相似，暗示2个地区混合共存的油型气和煤型气可能来自单套或多套性质相似的烃源岩。前人研究表明，川西新场地区须二段天然气主要来源于下伏马鞍塘组—小塘子组烃源岩，该套烃源岩以Ⅲ型干酪根为主，混有Ⅰ型和Ⅱ型干酪根，Ro介于1.90%～2.70%，处于高—过成熟阶段[26，30]。普光地区仅残留厚度极薄的小塘子组，生烃能力有限。但是，须家河组烃源岩同时发育腐殖型和混合型干酪根，在生成煤型气的同时，具备一定的生油能力，且Ro介于1.43%～2.42%，处于高—过成熟阶段（见表1），这与天然气表现为高—过成熟油型气和煤型气的混合气相匹配。因此，普光地区须家河组天然气可能来源于自身烃源岩。
图3 须家河组天然气δ13C2-δ13C1与δ13C1的关系
烃源岩脱附气与相应烃源岩具有良好的“亲缘”关系，其可作为一个有效参考对象开展气源对比工作[31]。测试结果显示：须家河组烃源岩脱附气表现为高—过成熟煤型气（见表2），其甲烷和乙烷碳同位素组成与普光地区煤型气[19]极其相近，呈现明显的正碳同位素序列（见图4），表明普光地区煤型气主要来源于须家河组烃源岩。另外，普光地区须家河组储层中可见脉状分布的固体沥青。该沥青具有低溶性、高反射率和低H/C原子比的性质，属于焦沥青，是原油裂解成气后的产物，其碳同位素和二苯并噻吩系列组成与同层位烃源岩相似[34]。并且，白垩纪晚期，须家河组埋深近7 000 m，对应的地层温度高于190℃[35]，满足原油裂解所需的温度条件（大于150℃）[36]。因此，普光地区油型气应由须家河组烃源岩中富氢组分生成的液态烃进一步高温热裂解而来。一般而言，高热演化天然气的碳同位素组成较母质干酪根偏轻1.0‰～4.5‰[37]。普光地区须家河组天然气 δ13C2值介于-28.9‰～-26.0‰[19]（见表2），干酪根的 δ13C 值介于-26.4‰～-24.4‰（见表1），二者的碳同位素组成基本符合上述规律（见图5）。因此，普光地区须家河组属于典型的自生自储型气藏。
图4 多类型天然气的甲烷、乙烷和丙烷碳同位素组成
图5 须家河组乙烷与海、陆相烃源岩干酪根碳同位素组成对比
4.2 通南巴地区天然气来源
前已述及，通南巴地区须家河组重烃气的碳同位素组成呈现油型气特征，而部分甲烷属于煤型气成因，并且甲烷和乙烷的碳同位素组成具有正序、负序共存的特点[6-7，10-12]（见表2），上述现象暗示该地区须家河组气藏并非单源供烃。通南巴地区天然气δ13C2-δ13C1值随δ13C1值的演化趋势与普光、龙岗以及川西新场地区明显不同（见图3），其δ13C2-δ13C1值呈急剧下降的趋势，但δ13C1值变化甚微，暗示δ13C2值显著降低，此现象显然有悖于天然气正常热演化过程中的碳同位素分馏机制。考虑到下伏海相碳酸盐岩天然气的乙烷碳同位素组成偏轻，并且通常具有甲烷、乙烷碳同位素倒转的特点，推测上述现象极有可能是由海相气的混入引起的，与邻近的九龙山和元坝地区相似[7，10-11，24，29]。
一般而言，烷烃气的氢同位素组成主要受控于烃源岩沉积水体的盐度，即烷烃气的氢同位素组成随着母质沉积水体盐度的增大而逐渐变重。有机质热演化程度对烷烃气的氢同位素组成影响偏弱，尤其是对高—过成熟天然气而言，氢同位素组成与热演化程度的关系不明显[38]。钱志浩等[39]针对四川盆地典型海、陆相层系气藏进行单体烃的氢同位素测试，认为海相气的δD1值一般高于-160‰，而陆相气的δD1值一般低于-160‰。通南巴地区天然气 的 δD1值介 于-173‰～-122‰[8，11-12]（见表2），跨越海、陆相界限值，进一步证实其为海、陆相天然气的混合气。总之，通南巴地区须家河组气藏海相气的混入既引起乙烷碳同位素组成变轻，又使得甲烷氢同位素组成变重。
通过甲烷、乙烷、丙烷碳同位素组成分布（见图4）可以看出，通南巴地区须家河组天然气主要呈现“下凹型”或“右倾型”的特点，个别天然气表现为“上凸型”或“左倾型”。马7井中三叠统雷口坡组天然气不含H2S，排除次生变化对天然气同位素的影响，其烷烃气碳同位素组成与须家河组相似，甲烷和乙烷碳同位素发生倒转（见表2），在图4中呈现“下凹型”特点。下三叠统飞仙关组三段和四段碳酸盐岩气藏普遍不含硫化氢，其δ13C1，δ13C2，δ13C3值分别介于-31.6‰～-27.7‰，-35.8‰～-26.7‰，-37.5‰～-31.2‰[10，32]，以甲烷、乙烷碳同位素倒转为主，个别天然气呈现甲烷、乙烷正碳同位素序列，在图4中主要表现为“下凹型”或“右倾型”的特点，与须家河组烷烃气的碳同位素特征相近。进一步分析发现，龙潭组与龙马溪组页岩气均具有甲烷、乙烷碳同位素倒转的特征[3，33]（见表2），甲烷、乙烷、丙烷碳同位素组成同样呈现“下凹型”或“右倾型”特点（见图4）。另外，碳同位素对比显示，须家河组天然气δ13C2值略低于龙潭组干酪根（-29.0‰～-26.0‰），并接近龙马溪组干酪根（-32.1‰～-28.8‰）[10]，而寒武系烃源岩干酪根的碳同位素组成（-35.0‰～-31.6‰）明显偏轻[10]（见图5）。因此，中—下三叠统碳酸盐岩气藏以及龙潭组和龙马溪组烃源岩可能是通南巴地区须家河组天然气中海相油型气的主要来源。另外，由于雷口坡组和飞仙关组气藏天然气的热演化程度较高，δ13C1值偏大，为-31.6‰～-27.7‰[10，32]（见表2）， 与须家河组烃源岩脱附气的 δ13C1值差别不明显（-32.4‰～-27.5‰，见表2）。因此，δ13C1值对海相气的混入不敏感，即使须家河组天然气中部分甲烷的碳同位素组成异常偏重，显示煤型气的成因，也不能说明其主体为煤型气。
综上所述，通南巴地区须家河组气藏具有“海、陆相双源供烃”的特点，除自身烃源岩之外，下伏中—下三叠统碳酸盐岩气藏以及龙潭组和龙马溪组烃源岩对天然气具有显著贡献。
值得注意的是，通南巴地区呈现甲烷、乙烷负碳同位素序列的天然气均来自背斜轴部，采自通江凹陷带马3井和马5井的气样却具有甲烷、乙烷正碳同位素序列特征[12]（见表2）。
尤其对马3井而言，由须四段下部至上部，天然气 δ13C2值由-31.3‰增至-28.9‰[12]，逐渐接近须家河组干酪根的δ13C值（见表1、图5）。同时，δD1值由-164‰降至-167‰[40]，陆相来源特征趋于明显。并且，马3井须四段上部天然气的δ13C1，δ13C2，δ13C3值分别为-30.9‰，-28.9‰，-29.5‰[12]， 与普光地区普陆1-2H井极为相似（见表2）。上述现象暗示通江凹陷带须四段气藏中海相油型气的比例明显降低，天然气主要来源于自身烃源岩。这可能与通江凹陷带构造变形强度较弱、断裂和裂缝发育程度偏低有关。
总之，通南巴背斜带须家河组气藏的天然气主要来源于中—下三叠统碳酸盐岩气藏以及龙潭组和龙马溪组烃源岩，表现为“海、陆相双源供烃、断层输导”的成藏模式；
通江凹陷带须四段气藏海相油型气混入的特征明显减弱，具有“陆相单源供烃、近源运聚”的成藏特点。通南巴地区不同构造位置须家河组气藏的气源和成藏过程有所不同，在后续井位部署过程中需引起重视。
1）普光和通南巴地区须家河组天然气以烷烃气为主，其中甲烷体积分数最高，干燥系数普遍高于0.97，为典型干气。非烃气体以氮气和二氧化碳为主，几乎不含硫化氢。
2）普光地区天然气的 δ13C1，δ13C2值分别为-36.1‰～-30.8‰，-28.9‰～-26.0‰，具有正碳同位素序列特征，表现为高—过成熟油型气和煤型气的混合气。须家河组气藏的气源为自身腐殖型和混合型干酪根，属于典型的自生自储型气藏。
3）与普光地区相比，通南巴地区天然气的δ13C1值偏高（-33.7‰～-25.2‰），具有煤型气特点，δ13C2值明显偏低（-35.5‰～-28.9‰），属于油型气成因，同样表现出油型气和煤型气混合共存的特征。但是，甲烷和乙烷的碳同位素发生倒转，且δD1值（-173‰～-122‰）跨越海、陆相界限值，表明须家河组气藏具有“海、陆相双源供烃”的特点。通南巴背斜带须家河组气藏的天然气主要来源于中—下三叠统碳酸盐岩气藏以及龙潭组和龙马溪组烃源岩。而通江凹陷带须四段气藏中海相油型气的比例明显降低，气源主要为须家河组烃源岩。通南巴地区不同构造位置须家河组气藏的气源具有差异性，在后续的井位部署过程中应给予重视。
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