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刘 烨，常象春，2，陈 果，冯 乔，史兵兵，葛天晨
（1．山东科技大学 地球科学与工程学院，山东 青岛 266590；
2．青岛海洋科学与技术国家试点实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东 青岛 266071）
近年，随着对非常规油气勘探的高度重视，胶莱盆地下白垩统莱阳群再次成为研究热点，油气钻孔已证实水南组为主要页岩气目的层位［1-3］。前人从测井学、地震学、古生物学、古地层学、分子地球化学与元素地球化学等方面对胶莱盆地莱阳时期的沉积环境进行了相关研究，但认识不统一，有学者认为胶莱盆地莱阳时期是陆相沉积［4-8］，也有学者认为是海相沉积［9-11］，莱阳群沉积环境归属问题依然存在争议，有必要进行深入研究。
有机地球化学中的生物标志物经常被用来恢复重建古环境，但一些生标参数容易受烃源岩露头风化影响，因而用生物标志物重建古环境有一定的局限性。元素地球化学多被沉积学家用于恢复古环境，但一些主微量元素指标易受火山热液影响而具有一定的局限性。因此，应充分利用有机地球化学与无机地球化学手段的优势，最大可能地消除单一方法的局限。本文将有机地化指标与无机主微量元素指标相结合，来约束其沉积环境指示，以期弥补成岩后作用影响对样品研究的干扰，深入认识胶莱盆地白垩系的古沉积环境。
胶莱盆地为晚中生代断陷盆地，其南部为齐鲁造山带，西部为郯庐断裂带，位于鲁东隆起的中部（图1）。盆地西部与郯庐断裂带相连，郯庐断裂带控制着盆地西部边界，由数个地堑和地垒构造组成。盆地南部与胶南隆起相邻，以五莲—荣城断裂为界，北部的胶北隆起与其成接触关系，为NE向典型的复合改造型断陷盆地［12］。白垩纪时的胶莱盆地经历了多次演化，各个伸展构造相互重叠、相交，相互作用，形成错综复杂的构造样式［13］。
图1 胶莱盆地构造简图Fig．1 Structural diagram of Jiaolai Basin
莱阳群沉积初期，盆地内部一向展布的剥蚀凸起和沉积中心，以及一向展布的沉积中心，不仅说明了莱阳期盆地可能的平面双轴拉张状态，而且还说明广泛分布的一向基底断裂对盆地形成的控制作用。青山期沂沐裂谷系的存在，王氏期一向正断层对地层沉积厚度的显著控制作用，均说明拉张应力场的普遍存在。胶莱盆地在各地质时期均有不同方向的正断裂组同时发生同沉积活动，指示面状伸展状态。由多条平衡剖面所反映的盆地在不同方向的伸展特征表明，胶莱盆地各时期原型均为平面双轴拉张应力场控制。典型地区的多条沉降曲线反映，胶莱盆地从莱阳期至王氏期不是一次连续的裂陷过程，而是多期裂陷原型的叠加。在盆地发育初期，诸城凹陷和高密凹陷可能更偏于主动伸展裂陷性质，而莱阳凹陷则更具被动伸展裂陷性质。
瓦屋夼组以莱阳市龙旺庄镇瓦屋夼村一带为标准剖面，主要以黄绿、灰黄色细砂岩、页岩为主，夹薄层灰岩，底部含有少量砾岩，水南组的主要岩性以粉砂岩和暗色页岩为主，夹少量细砂岩和中厚层灰岩，动植物化石也多在该地层中出现，总体上表现为地层颜色较深、粒度较细。莱阳群自下而上分别为：瓦屋夼组、林寺山组、止凤庄组、水南组、龙旺庄组和曲格庄组，其间为整合接触关系，上部被青山群后夼组覆盖（图2）。
图2 胶莱盆地白垩系地层柱状图Fig．2 Stratigraphic lithologic histogram of Cretaceous in Jiaolai Basin
共采集样品8件，其中瓦屋夼村剖面的瓦屋夼组5件，水南村剖面水南组3件，样品岩性均为灰绿色、灰黑色泥岩。将泥岩样品磨碎至粒径小于0．2 mm（80目），进行HPSE固相萃取，将萃取液置于层析柱中，用正己烷淋洗出饱和烃组分，再经安捷伦6890A色谱仪及安捷伦5975XL质谱仪对饱和烃馏分别进行分析。
气相色谱-质谱分析使用安捷伦技术公司7890B气相色谱仪，该气相色谱仪带有无分裂毛细管注入器，并与安捷伦技术公司5977A质量选择检测器相耦合。柱为50 m J＆W Scientific DB-5 MS柱。温度程序设置为初始等温80℃保持1．5 min，然后以4℃／min的速度上升至300℃，并在恒温状态下保持45 min。氦气作为载气，设定流速为1．0 mL／min。离子源和四极分析仪保持在250℃。在电子碰撞（EI）模式下，质谱仪使用70 eV的电离能。扫描范围为50～550 u。
主量元素采用容量法和波长色散X荧光光谱仪测量，稀土和微量元素采用等离子体质谱仪分析获得。
3．1 有机地球化学特征
3．1．1 有机质输入源
瓦屋夼组泥岩抽提物正构烷烃气相色谱图呈双峰型，正构烷烃发育完整，且未出现明显UCM鼓包，表明其未受生物降解影响（图3）。轻重比∑n C21-／∑n C22＋值介于 0．78～5．12，指示低等水生生物和高等植物混合来源。水南组泥岩抽提物正构烷烃气相色谱图表现为前峰型，∑n C21-／∑n C22＋值介于2．32～8．06，反映以低等水生生物来源为主。Pr／Ph，Pr／n-C17，Ph／n-C18等参数可以很好地反映物源及有机质类型的变化［14］。瓦屋夼组样品Pr／n-C17和 Ph／n-C18值分别为0．5～1．1和0．27～0．55，水南组样品 Pr／n-C17和 Ph／n-C18值分别为 0．67～0．91和0．39～0．50，表明瓦屋夼组与水南组沉积环境以湖相为主（图4（a）、图 5（a））。瓦屋夼组样品三环萜烷（TT）比值 C19TT／C26TT介于 0．23～1．17，均值0．73，指示母源输入中藻类贡献较大；
水南组样品中该比值介于 0．78～1．39，均值 1．14，指示有机质主要为陆相来源。在规则甾烷系列（RS）中，富集的C29甾烷代表陆生植物的贡献，而C28甾烷主要与湖泊藻类有关，C27甾烷主要来源于海洋浮游植物［15］。本次研究的所有样品中均以C29甾烷为主（瓦屋夼组样品质量分数为38．7% ～48．9%，水南组样品质量分数为 35．9% ～40．9%），C28甾烷次之（瓦屋夼组和水南组样品质量分数分别为29．5% ～43．1%和28．1%～35．3%），表明有机质来源以高等植物和湖泊藻类混合输入（表1）。C27-C28-C29RS三元图中瓦屋夼组与水南组样品均落于河口相-陆相处（图5（c）），证明以上结论的正确性。
图3 胶莱盆地瓦屋夼组、水南组饱和烃气相色谱特征Fig．3 Chromatogram s of saturated hydrocarbon in W awukuang formation and Shuinan formation of Jiaolai Basin
肖洪等［16］利用三环萜烷（TT）图版，即 C19＋20TTC21TT-C23TT图版区分了海陆相烃源岩（图5（b）），瓦屋夼组、水南组样品在该图中均处于淡咸水相交界地带，指示瓦屋夼组与水南组均为陆相沉积。C22TT／C21TT和C24TT／C23TT比值组合可以区分烃源岩的沉积环境［17］，研究区样品在该图中均落于湖相或海相页岩区域（图4（b））。五环三萜类中的伽马蜡烷／C30藿烷（G／C30H）和姥植比组合也可很好地区分烃源岩的沉积环境［18］，研究区样品伽马蜡烷／C30藿烷值均小于 0．2，姥植比为 1．37～2．62（图4（c）），反映莱阳群沉积环境为淡水湖相。
图4 胶莱盆地瓦屋夼组、水南组生物标志物参数交会图Fig．4 Cross plots of biomarker parameters ofW awukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
图5 胶莱盆地瓦屋夼组、水南组生物标志物三角图Fig．5 Biomarker triangles of W awukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
3．1．2 古氧化还原环境
沉积物中植烷（Ph）和姥鲛烷（Pr）的比值通常与氧化还原条件有关。植烷和姥鲛烷的母体植物在强还原环境中转化为植烷，在弱氧化环境中转化为姥鲛烷［19］。因此，Pr／Ph比值是氧化还原条件的敏感指标。正常情况下，Pr／Ph高值（＞1）表示氧化环境，而低值（＜1）表示缺氧状态［17］。在 Pr／n-C17-Ph／n-C18图中，瓦屋夼组与水南组样品均落于氧化环境区域，指示氧化环境（图4（a））。瓦屋夼样品Pr／Ph值为 1．37～2．62，水南组样品 Pr／Ph值为1．57～1．79，指示沉积环境为弱氧化环境（表 1）。
表1 瓦屋夼组、水南组有机地化、元素地化参数Tab．1 Organic and elemental geochem ical parameters ofWawukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
3．1．3 古气候
C24四环萜烷（Tet）指示淡水输入和陆源物质输入，C26TT指示低等藻类贡献，故常用C24Tet／C26TT指示古气候的干湿程度［20-21］。瓦屋夼组样品C24Tet／C26TT比值为 0．52～0．81，指示陆源淡水输入较少，为干旱气候；
水南组 C24Tet／C26TT比值为0．55～0．70，指示干旱气候（表1）。
3．2 元素地球化学特征
3．2．1 古盐度
Ca、P、Fe、Mn、Mg、Al等元素可用于古盐度判别，w（CaO）／（w（CaO）＋w（Fe））是常用的主量元素古盐度指标，以0．2和0．5为界划分淡水，半咸水和咸水［22］。瓦屋夼组样品 w（CaO）／（w（CaO）＋w（Fe））为0．68～0．9，平均 0．83，指示咸水环境；
水南组样品该比值为 0．21～0．59，平均 0．43，指示半咸水-咸水环境（表1）。
微量元素的相对大小也可用来指示古盐度，一般采用Ga、V这2种元素的质量分数判断。一般来说Ga元素质量分数小于15×10-6时指示海相沉积环境，介于（18～23）×10-6时指示陆相沉积环境；
V元素质量分数小于86×10-6时指示海相环境，介于（110～113）×10-6时指示陆相环境［23］。瓦屋夼组样品 Ga元素质量分数为（5．17～11．28）×10-6，指示海相沉积，V元素质量分数为（33．02～76．31）×10-6，也指示海相环境；
水南组Ga元素质量分数为（18．75～25．07）×10-6，指示陆相沉积，V元素质量分数为（83．95～107．7）×10-6，指示海陆过渡相沉积（表1）。
微量元素比值如 w（Sr）／w（Ba）、w（Rb）／w（K）、w（V）／w（Ni）均可指示古盐度。一般认为，淡水沉积物中 w（Sr）／w（Ba）＜1，而海相沉积物中其值大于1［24］。w（Rb）／w（K）＞0．006，为海相沉积环境，0．004＜w（Rb）／w（K）＜0．006为微咸水相，w（Rb）／w（K）＜0．004为淡水相，由于 Rb与 K元素不是一个数量级，故用 1 000×w（Rb）／w（K）代替［25］。
综合以上古盐度指标，图6中瓦屋夼组样品多数位于咸水相或海相沉积区域，指示其沉积环境为咸水或海相沉积，而水南组样品则处于半咸水区域，指示其沉积环境为半咸水沉积。
图6 瓦屋夼组、水南组古盐度分析判别图版Fig．6 Paleosalinity discrim inant charts of W awukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
3．2．2古氧化还原环境
主、微量元素与稀土元素含量能够定量判别古氧化还原环境，因此，常被作为判别古氧化还原环境的重要依据。如：Ni、Co、U、Th、V、Cr、Eu、Ce、Fe等元素在沉积物中的富集程度受氧化还原环境的控制，所以利用这些敏感元素重建古氧化还原环境是一种有效的方法。
Ni、Co元素对氧化还原环境变化十分敏感，在氧化环境下Ni以Ni＋形式存在，Co则以 Co2＋形式溶于水中。因此，可用 w（Ni）／w（Co）来判断氧化还原环境，当 w（Ni）／w（Co）＜5时为氧化环境，介于5～7时为贫氧环境，w（Ni）／w（Co）＞7时为缺氧环境［11］。在强还原环境下U元素大量富集于沉积物中，Th元素惰性较强。当 w（U）／w（Th）＞1．25时为还原环境，介于0．75～1．25时指示贫氧环境，小于0．75时指示氧化环境［26］。在还原环境时，V元素优先被结合，而 Cr不易被结合，故 w（V）／w（Cr）也是一个常用的判定氧化还原的指标。w（V）／w（Cr）＜2指示氧化环境，2＜w（V）／w（Cr）＜4．25指示贫氧环境，w（V）／w（Cr）＞4．25指示还原环境［27］。在判别沉积环境时，也常用到稀土元素。当w（Ce）／w（Ce*）＜1时，为负异常，指示氧化环境；
当w（Eu）／w（Eu*）＜1时，为负异常，亦指示氧化环境，反之，则为还原环境［28］。研究区样品均落于氧化区域，指示烃源岩形成于相对较氧化的沉积环境（图7）。
图7 胶莱盆地瓦屋夼组、水南组氧化还原判别图版Fig．7 Redox discrim inant charts of W awukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
3．2．3 古气候
利用主、微量元素的比值可以很好地分析古气候特征。通常用 w（Sr）／w（Cu）和 w（Ga）／w（Rb）来分析沉积区的古气候条件。当w（Sr）／w（Cu）为1～10时，指示湿润气候，大于10指示干旱气候［27］。当 w（Ga）／w（Rb）小于 0．24时指示干燥气候［29-30］。化学蚀变指数CIA也广泛用于古气候分析。CIA值为50～60指示初级化学风化强度，该值60～80指示中等化学风化，80～100指示强化风化程度，且气候湿度也随CIA值增大而增大［31］。
在干旱条件下，由于水分补给减少，水质的碱性增加，Ca、Mg、K、Na、Sr、Ba等元素大量析出沉积；
在潮湿气候条件下，赋存于岩石中的 Fe、Mn、Cr、Ni、V、Co等元素较多。可利用两类元素的比值计算气候指数“C”（C＝∑（Fe、Mn、Cr、Ni、V、Co）／∑（Ca、Mg、K、Na、Sr、Ba））。当 C≤0．2时，指示干旱气候；
0．2＜C≤0．4时，指示半干旱气候；
0．4＜C≤0．6时，指示半干旱 -半湿润气候；
0．6＜C≤0．8时，指示半湿润气候；
当 C＞0．8时指示湿润气候［32-33］。瓦屋夼组样品“C”值为 0．08～0．26，CIA值为57．76～75．25，指示了干旱-半干旱气候；
水南组样品“C”值为0．34～0．81，CIA值为48．74～57．55，指示半湿润气候（图8）。
图8 胶莱盆地瓦屋夼组、水南组古气候判别图版Fig．8 Paleoclimate discrim inant charts of W awukuang formation and Shuinan formation in Jiaolai Basin
3．3 可靠性分析
生物标志物相关图版反映瓦屋夼组与水南组为淡水湖相沉积，w（Sr）／w（Ba）、w（CaO）／w（CaO＋Fe）等元素地球化学指标指示咸水相或海相环境，二者存在矛盾。胶莱盆地在中新生代有着强烈的构造活动，伴随着间歇性的火山活动和热液上涌［4，12，34-35］。如早白垩世受 E-W 向拉张应力，存在大规模的火山喷发；
晚白垩世受S-N向应力作用，构造活动十分强烈［36］。由于烃源岩中微量元素的来源受有机质来源、陆源碎屑和成岩作用等诸多因素控制，胶莱盆地早白垩世［32］地层沉积时期所存在的间歇性热液上涌、火山等活动在一定程度上造成主、微量元素来源的复杂性，影响到主、微量元素用于古环境重建的说服力［37-38］。而间歇性的火山活动、热液上涌对烃源岩的生排烃有一定的催化和促进作用，对生物标志物指标的影响并不明显［39-42］。m／z 85谱图也无UCM鼓包，表明生物标志物未受生物降解的影响，故生物标志物参数在本文中用于重建古环境比主、微量元素更具有说服力。
（1）瓦屋夼组与水南组有机质为浮游植物与高等植物混合来源。
（2）莱阳时期瓦屋夼组与水南组均为淡水湖相沉积。
（3）瓦屋夼组与水南组均形成于偏氧化环境。
（4）瓦屋夼组与水南组的气候背景以干燥气候为主。
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