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牛 奕,阳略西,闵 炀,周德闯,丁 超
(1.武汉理工大学 安全科学与应急管理学院，湖北 武汉 430070；
2.中国科学技术大学 火灾科学国家重点实验室，安徽 合肥 230026；
3.安徽建筑大学 环境与能源工程学院，安徽 合肥 230601)
碳黑是常见的碳氢燃料不完全燃烧产物[1]，是烟气的主要成分，通常以分形团聚形态存在。碳黑颗粒的排放危害人体健康，同时影响大气层的辐射传输，导致极端恶劣天气[2]。碳黑会显著地降低能见度[3]，大大增加火灾发生后逃生的危险性，还会增强火焰辐射传热过程[4]，从而影响火焰传播。因此，深入研究碳黑生成与氧化模型，对火灾发展过程预测十分必要。
目前的碳黑生成模型主要有3种，详细化学反应模型、半经验模型以及全经验模型[5]。DELICHATSIOS[6]根据扩散火焰的碳黑生成现象，发现燃料发烟能力与烟点高度成反比，并首次提出了基于烟点高度的半经验碳黑生成模型。BEJI等[7]对该模型进行了修正，增加温度指数项，并确定了相关模型参数的取值；
YAO等[8]使用条件矩模型将层流碳黑生成模型与湍流流动相耦合，计算湍流火焰碳黑的生成，但其使用的k-ε湍流模型多适用于雷诺数较大的情况，而火灾中更多使用大涡模拟模型(LES)模拟湍流流动；
LAUTENBERGER等[9]基于层流小火焰燃烧模型提出了湍流碳黑生成模型；
CHEN等[10]假定碳黑的化学方程式与燃料相同，基于涡耗散模型(EDC)对层流碳黑生成速率进行湍流修正，并提出湍流碳黑氧化速率的涡耗散速率公式，并未使用碳黑表面氧化速率公式；
伍瑞祥等使用湍流交互作用(TRI)和灰色气体加权(WSGGM)模型预测碳黑的生成与温度分布，但其使用的Moss-Brooks碳黑模型针对性不强，对三维燃烧室中火焰的碳黑生成与分布预测不够精确。
笔者利用概率密度函数对基于烟点高度的碳黑生成模型进行修正，提出湍流火焰碳黑生成的半经验模型对庚烷和甲苯油池火的碳黑生成与分布进行预测。
1.1 层流碳黑生成和氧化速率
1.1.1 碳黑生成速率
基于烟点高度的层流碳黑生成速率为：
ξso≤ξ≤ξc
(1)
式中：Af为指前因子，值与燃料的烟点高度成反比；
YFu,0为进口初始燃料分数；
γ为温度指数，取值2.25；
活化温度Ta取值2 000 K；
ξc和ξso分别表示碳黑生成的起始位置和终止位置，ξc的取值如式(2)所示。ξso的取值与碳氢燃料的关键比率(C/O)c有关，对于化学反应方程式为CxHy的碳氢燃料，取值如式(3)所示：
ξc=ψcξst
(2)
(3)
式中：ψc为与燃料无关的常数，取值2.5；
(C/O)c取值0.6。
1.1.2 碳黑氧化速率
碳黑氧化机制通常被认为与表面积相关[11]，LEE等[12]提出的碳黑氧化表面速率如式(4)所示。假设碳黑的质量分数为Ys，则单位体积内的碳黑氧化速率如式(5)所示。
(4)
(5)
式中：AO和Ea,o分别为碳黑表面氧化速率的指前因子和氧化速率的活化能，AO=120，Ea,o=163 540 J/mol；
[O2]为氧气摩尔浓度；
As为单位质量碳黑的总表面积，取值160 m2/g。
1.2 基于PDF的碳黑生成模型湍流修正
CHEN等[10]使用涡耗散概念(EDC)模型计算湍流燃烧下的庚烷与甲苯的碳黑生成情况，采用PaSR模型模化湍流与化学反应的相互作用，选用基于烟点高度的碳黑生成模型，假定碳黑颗粒与燃料的成分相同，当温度高于1 300 K时，碳黑氧化在火焰表面发生，预测值与实验值吻合良好。笔者使用概率密度函数(PDF)对层流碳黑模型进行湍流修正，选用模型实验值作为对比来验证模型的准确性，详细修正步骤如下：
假定物质ɑ的条件质量分数是混合分数的函数，不受热增加和热损失的影响：
(6)
引入标度焓ΦH来表征碳黑生成过程中的热增益和热损失：
H(ξ)∈[Hmin(ξ),Hmax(ξ)]，φH(ξ)∈[-1,1]
(7)
式中：-1代表最大热损失，1代表最大热增益，假定焓波动与焓值无关，即热增益/损失对湍流焓波动没有显著影响。因此，条件温度可作为混合物分数和平均标度焓的函数进行计算：
(8)
湍流的碳黑生成和氧化速率可采用相同的方式计算，碳黑的条件生成速率可表示为：
(9)
使用条件密度和条件温度代替层流碳黑生成速率中的密度和温度，则湍流平均碳黑生成速率可利用概率密度函数求解，即：
(10)
式中：P(η)为与平均混合分数以及混合分数方差有关的函数，一般采用β函数形式：
(11)
其中：
(12)
(13)
综上，已知某燃料在区域内的混合分数，混合分数脉动均方值以及标度焓，即可计算出平均碳黑生成速率以及平均表面氧化速率。
为验证湍流碳黑生成模型的正确性，分别对115 kW的庚烷油池火和125 kW的甲苯油池火进行模拟，油池直径为0.3 m，庚烷和甲苯的燃烧速率分别为2.56 g/s和3.05 g/s[10]。已知庚烷和甲苯的烟点高度分别为0.147 m和0.008 m，当量混合分数分别为0.062 1和0.069 3，由式(2)和式(3)可得庚烷和甲苯相应的碳黑生成起始位置ξc分别为0.15和0.17，终止位置ξso分别为0.111和0.103，可知碳黑生成的起始位置和终止位置相差不大。
为排除边界夹带对流场的负面影响，模型的计算域设置为直径2 m、高度4 m的圆柱体，因为当可燃液体达到沸点时，其表面的温度被认为是稳定的[13]，燃料入口的温度设置为对应的沸点温度，庚烷和甲苯的沸点分别为372 K和384 K。空气入口采用压力入口条件，顶部出口采用压力出口条件，计算与边界条件的设置如图1所示。计算网格采用非均匀网格，在燃烧器周围网格较密，网格尺寸为0.01 m，网格分辨率在径向和垂直方向逐渐降低。
图1 计算区域和边界条件示意
αs+g=αs+αg
(14)
αs=Ck,rfvT
(15)
(16)
式中：Ck,r取值1 225.0；
ρs为碳黑颗粒密度，取值1 800.0 kg/m3。
庚烷火焰燃烧器上方不同高度的温度分布如图2所示，与实验值以及现有模型进行对比，可知：①在H/D=0.9处，靠近中心线处，预测值与模拟值吻合良好，远离中心线约0.06 m处，模型对温度的预测偏高约500 K；
②在H/D=1.5处，预测的温度出现先低后高的趋势，在距离中心线约0.02 m处，预测值比实验值低约200 K，距离中心线0.05 m后，预测值略高于实验值，随着轴向距离的增加，差异逐渐增大，最大差异约为500 K；
③在H/D=2.2处，预测值与模拟值吻合情况良好，在距离中心线0.02 m处，预测值略低于实验值，差异约为200 K；
④在H/D=3.4处，远离火焰中心线0.09 m处温度略微高于实验值，但总体预测值与模拟值基本一致。
图2 庚烷火焰不同高度温度分布
燃烧器出口上方4个不同高度下庚烷的平均碳黑体积分数如图3所示，对比实验值[14]以及文献[10]的预测结果可知模拟值与实验值吻合良好，具有相同的数量级，峰值与总体趋势一致，在靠近燃烧器底端时的碳黑生成速率较大，随着高度增加，碳黑浓度逐渐降低。具体来看：①预测结果在靠近中心线区域吻合较好，在火焰下半区域，H/D=0.9时，模型预测良好，优于文献[10]的计算模型；
②随着火焰高度的增加，上半部分预测值略低于实验值，在H/D=1.5与H/D=2.2处，在远离中心线约0.1 m处，预测值与实验值差异达到最大，约为0.6 ppm；
③在H/D=3.4处，湍流碳黑生成速率比实验值低，原因可能选用的氧化模型是基于表面化学反应速率，该模型中单位质量碳黑表面AS被假定为常数，导致氧化速率偏大。
图3 庚烷的预测值与实验值在不同高度的分布比
甲苯火焰燃烧过程中甲苯火焰不同高度的温度分布如图4所示，对比文献[10]的模型以及实验值可知，在火焰底部，对温度预测略微偏高，随着高度增加，差异逐渐减少，预测值与实验值逐渐一致。具体来看：①在H=0.24 m处，在距离火焰中心线0.05 m前，预测值与模拟值非常吻合，在远离中心线处，吻合程度有所下降；
②在H=0.69 m，预测值与实验值的趋势较为一致，但预测值比实验值低180 K左右，随着高度增加，总体预测精度逐渐升高，且优于文献[10]的模型；
③在H/D=3.3处，预测值与模拟值的最大差在290 K左右；
④在H/D=4.3处，预测温度略高于实验温度。
图4 甲苯火焰不同高度温度分布
燃烧器上方4个不同高度甲苯的平均碳黑体积分数如图5所示，可知计算值与模拟值吻合的较好，预测出的结果与实验数据的总体趋势以及峰值都保持良好一致。具体来看：①在H/D=0.8与2.3处，对碳黑浓度进行了较好的预测，模型的预测值优于文献[10]的结果；
②在H/D=3.3与H/D=4.3处，靠近中心线处碳黑预测略低于文献[10]与实验值，可能是模型的氧化区间取值范围偏大，造成了氧化的预测偏大。
图5 甲苯的预测值与实验值在不同高度的分布比较
运用概率密度函数对基于烟点高度的层流碳黑生成模型进行了湍流修正，使用大涡模拟模型和非预混燃烧模型，对庚烷与甲苯油池火的温度以及碳黑生成与分布进行了预测，结果表明：
(1)烟点高度表征碳氢燃料的发烟能力，与概率密度函数相结合可计算湍流扩散火焰的碳黑生成速率，模拟结果与实验数据基本吻合，表明该湍流碳黑生成模型基本合理。
(2)该模型对甲苯火焰碳黑生成以及温度分布的预测情况良好，对庚烷火焰底部碳黑体积分数预测值较准确，但随着高度的增加，预测值略低于实验值，可能的原因是碳黑氧化模型中的单位质量碳黑表面积被假设为常数，尚需进一步修正。
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