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高木木 孙学斌 王男
（辽宁省沈阳生态环境监测中心，辽宁沈阳 110136）
对流层中的臭氧（O3）主要由氮氧化物和挥发性有机物经过一系列复杂的光化学反应生成，是大气中重要的污染物之一，影响着区域和城市的空气质量。近地面O3浓度的升高对人体健康、建筑、农业等方面都会造成严重的危害［1-2］。以O3为核心的氧化物质具有极强的化学氧化活性，高浓度O3能够强烈刺激人的呼吸道，造成人的神经中毒，破坏人体的免疫机能，诱发染色体病变和加速衰老等，已引起国内外学者的广泛关注。由2016—2019 年《中国生态环境状况公报》得知，在细颗粒物（PM2.5）污染形势依然严峻的情况下，我国城市O3污染问题日渐突出，以O3为首要污染物的超标天数呈逐年上升趋势，目前已成为仅次于PM2.5的影响空气质量优良天数的重要因素［3］。近几年，我国各地空气质量明显改善，但是O3污染却普遍加剧。因此，研究O3时空分布特征和污染成因对于空气污染的治理与管控具有重要价值。
本研究主要探讨沈阳市2015—2020 年O3浓度的时空分布特征，包括年变化、月变化、日变化和季节变化特征，为今后不同区域制定针对性的O3污染防治相关措施提供参考。
2.1 资料来源
沈阳市交通及工业的发展都比较快，所遇到的污染问题也比较严重。整个沈阳地区地形以平原或丘陵为主，地势比较平坦，地形变化趋势是东高西低，周围城市的污染物会在本地聚集。沈阳市的东南方向有地势比较高的山区，容易在该区域形成污染物的聚集积累，地形不利于污染物扩散输送［4］。O3监测数据来自沈阳市11 个国控监测站，监测时间为2015 年1 月1 日至2020 年12 月31 日，连续6 年在线监测数据。11 个国控监测站覆盖整个沈阳市区。
2.2 监测仪器
O3监测仪器采用美国赛默飞世尔科技公司生产的49iO3分析仪，利用O3分子吸收波长254 nm 紫外光的特性，254 nm 紫外光通过O3的衰减符合Lambert_Beer 定律，通过紫外分光光度计测量气体样品中O3的浓度，仪器检测量程为0～400 mg/m3，最低检测限为2.14 μg/m3，采样流量为1～3 L/min。
O3分析仪采用零气源进行零点校准，每周校准一次。O3分析仪通过146i 多元动态校准仪进行多点线性校准，每月校准一次，每半年使用一级传递的49ipsO3校准仪对146i 进行溯源传递［5］。
2.3 分析方法
根据GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范（试行）》的相关规定，本研究将O3日最大8 h 平均值记为“O3-8 h”，O3的1 h 平均值记为“O3-1 h”。按照HJ 633—2012《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》的相关要求，将O3-8 h 划分为5 个级别：优（0～100 μg/m3）、良（101～160 μg/m3）、轻度污染（161～215 μg/m3）、中度污染（215～265 μg/m3）、重度污染（266～800 μg/m3）。
综合沈阳市冬季采暖实际情况和气象意义上的季节定义，将沈阳市一年划分为春季（4—5 月）、夏季（6—8 月）、秋季（9—10 月）和冬季（11—3 月）。O3数据的分析和图形制作主要应用Excel 与ArcGIS 等工具。
3.1 沈阳市O3－8 h 浓度年变化特征
2015—2020 年，以O3为首要污染物的各级别天数中，主要分布在良及轻度污染级别，其中仅2017年出现3 d 中度污染，其余几年未出现重度污染天气；
2016 年未出现中度及以上污染天气。2015—2020 年沈阳市以O3为首要污染物的污染天数分别为31，36，40，28，32，28 d。总体呈现出2015—2017年逐年上升，2018 年下降，2019 年升高，2020 年再下降的趋势。具体变化趋势见图1。
图1 以O3 为首要污染物的各级别天数及污染天数
对以O3-8 h 为首要污染物的天数进行占比分析，其中，以O3为首要污染物的天数占监测天数总体表现为：2015—2017 年逐年上升，2018 年出现较明显下降，2019 年、2020 年再次上升的趋势。以O3为首要污染物的污染天数占超标天数比例总体表现为：2015 年最低，2019 年最高，2016—2020 年呈波动式上升，总体在20%～40%之间。
以O3为首要污染物的污染天数占监测天数比例见表1。
表1 以O3 为首要污染物的污染天数占监测天数比例%
以O3为首要污染物的污染天数占超标天数比例见表2。
表2 以O3 为首要污染物的污染天数占超标天数比例%
沈阳市近年来O3表现为夏季污染最重，冬季污染最轻，O3-8 h 滑动平均值第90 百分位数浓度在采暖期均呈先上升后下降趋势，且其采暖期与非采暖期浓度比值波动较小。沈阳市近年来O3-8 h 第90百分位数变化趋势见图2。
图2 沈阳市近年来O3－8 h 第90 百分位数变化趋势
沈阳市近年来O3-8 h 第5，25，50，75，90，95，99百分位数年变化趋势见图3。
图3 沈阳市近年来O3-8 h 第5，25，50，75，90，95，99百分位数年变化趋势
3.2 沈阳市O3－8 h 浓度月变化特征
沈阳市近年来O3-8 h 每月的算术平均值见图4。由图4 可见，2015—2020 年沈阳市O3-8 h 浓度月变化呈两端低中间高的“N”型分布［6］，根据近6 年月平均数据分析，5—9 月O3-8 h 浓度相对较高，1—4月和10—12 月O3-8 h 浓度相对较低。O3-8 h 浓度从4 月开始明显上升，7 月达到最高值，9 月开始逐渐下降，至12 月降至最低。
图4 2015—2020 年沈阳市O3-8 h 每月算数平均值
3.3 沈阳市O3 浓度日变化特征
沈阳市近年来O3-1 h 各个时刻的算术平均值日变化曲线见图5。由图5 可见，2015—2020 年沈阳市O3一日之内24 h 浓度在不同月份均呈现单峰变化［7-8］，峰值出现在13：00—16：00 之间，之后开始逐渐下降，低谷出现在08：00—09：00。
图5 2015—2020 年沈阳市O3-1 h 日变化曲线
3.4 沈阳市O3－8 h 浓度空间变化特征
“十三五”期间，沈阳市环境空气中O3平均第90百分位数浓度总体呈先上升后下降的趋势。2015年，沈阳市环境空气中O3年均浓度较之前有所下降。2015 年O3污染中心东移，总体呈现东南部较高，出现一个相对高值区森林路。2016 年，O3-8 h 滑动平均值第90 百分位数浓度总体呈现中心城区低、外围高的趋势，出现一个相对低值区陵东街和一个相对高值区沈辽西路。2017 年，O3-8 h 滑动平均值第90 百分位数浓度总体呈现东北部高、中心城区及西南部较低的趋势，出现相对低值区文化路，相对高值区裕农路、东陵路。2018 年，O3-8 h 滑动平均值第90百分位数浓度总体呈现西北方向外围城区高、中心城区及西南部较低的趋势，出现相对低值区太原街、文化路，相对高值区京沈街。2019 年，O3-8 h 滑动平均值第90 百分位数浓度总体呈现西南及东部偏高、中心城区及东北部较低的趋势，出现相对低值区太原街、小河沿，相对高值区东陵路。2020 年，O3-8 h滑动平均值第90 百分位数浓度总体呈现中部及西南部偏高、东北部较低的趋势，出现相对低值区东陵路，相对高值区文化路。
结合大气污染源分布和地形特征，对比沈阳市内不同区域O3浓度，结果显示，城市近郊区O3浓度较高，城市中心区相对较低［9］。
3.5 沈阳市大气O3 污染关键前体物溯源分析
沈阳市挥发性有机物浓度表现为冬季＞秋季＞春季＞夏季。秋冬季占比较高，占总挥发性有机物浓度的14%，其次是夏季，占比7%；
最低是春季，占比6%。4 个季节中均以烷烃浓度最高，浓度范围在6～19 ppbv。其次是烯烃，浓度范围在3～7 ppbv。春夏季炔烃浓度较低，秋冬季炔烃浓度较高。沈阳市挥发性有机物浓度季节分布见图6。
图6 沈阳市挥发性有机物浓度季节分布
春夏季烷烃占比较高，分别占64%和61%，秋冬季略低，均占56%。烯烃在春冬季占比较高，分别占20%和21%；
夏秋季占比略低，分别占18%和17%。
从O3生成潜势来看，4 个季节均以烯烃浓度最高，浓度范围在3～7 ppbv 之间。秋冬季烯烃O3生成潜势明显高于春夏季。其次是烷烃O3生成潜势，均小于0.10 ppbv。秋冬季炔烃O3生成潜势明显大于春夏季。沈阳市O3生成潜势见图7
图7 沈阳市O3 生成潜势
4 个季节中烯烃O3生成潜势占比均为最高，占比最低的是秋季，约为73%，占比最高的是冬季，约占80%。其次占比最高的是烯烃，冬季最低，为8%，夏季最高，为15%。
从各物种O3生成潜势来看，各月份乙烯为O3生成潜势最高的物种。7 月、8 月异戊二烯浓度比较高，10—12 月、1—2 月乙炔浓度较高。超级站O3生成潜势见图8。
图8 超级站O3 生成潜势
沈阳市近年来O3表现为夏季污染最重、冬季污染最轻，O3-8 h 滑动平均值第90 百分位数浓度采暖期均呈先上升后下降趋势，且其采暖期与非采暖期浓度比值波动较小。
2015—2020 年沈阳市O3-8 h 浓度月变化呈两端低、中间高的“N”型分布，根据近6 年月平均数据分析，5—9 月O3-8 h 浓度相对较高，1—4 月和10—12 月O3-8 h 浓度相对较低。沈阳市O3一日之内24 h浓度在不同月份均呈现单峰变化，峰值出现在13：00—16：00 之间，之后开始逐渐下降，低谷出现在08：00—09：00。
沈阳市挥发性有机物浓度表现为冬季＞秋季＞春季＞夏季，秋冬季占比较高，占总挥发性有机物浓度的14%，其次是夏季，占比7%，最低是春季，占比6%。春夏季烷烃占比较高，秋冬季略低。春冬季烯烃占比相对较高，夏秋季占比略低。从O3生成潜势来看，4 个季节均以烯烃浓度最高，秋冬季烯烃O3生成潜势明显高于春夏季。其次是烷烃O3生成潜势。秋冬季炔烃O3生成潜势明显大于春夏季。从各物种O3生成潜势来看，各月份乙烯为O3生成潜势最高的物种。
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